Etude par résonance paramagnétique électronique de la cohérence de spin dans les composés organiques (o-DMTTF)2X (X = CI, BR,I,NO2 et NO3)

Electron paramagnetic resonance study of spin coherence in organic compounds (o-DMTTF)2X (X = CI, BR,I,NO2 et NO3)

• Auteur / Autrice : Loïc Soriano
• Direction : Sylvain Bertaina
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique et sciences de la matière. Matière condensée et nanosciences
• Date : Soutenance le 09/12/2022
• Etablissement(s) : Aix-Marseille
• Ecole(s) doctorale(s) : École Doctorale Physique et sciences de la matière (Marseille)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut Matériaux Microélectronique Nanosciences de Provence (Marseille ; Toulon ; 2008-….)
• Jury : Président / Présidente : Marc Fourmigué
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Rodolphe Clérac, Maylis Orio
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Pascale Foury-Leylekian, Serge Gambarelli

Mots clés

Mots clés contrôlés

Transition de spin

Composés organiques

Résonance paramagnétique électronique

Spin

Nanostructures

Mots clés libres

Résonance paramagnétique électronique (RPE)

Dynamique des spins

Chaînes de spins quantiques

Cohérence

(o−DMTTF)2X

Transition de spin-Peierls

Sels organiques

Electron paramagnetic resonance (EPR)

Spin dynamics

Quantum spin chains

Coherence

(o − DMTTF)2X

Spin-Peierls transition

Organic salts

Résumé

Cette thèse est une étude par résonance paramagnétique électronique (RPE) des sels organiques quasi-unidimensionnels (o-DMTTF)2X (X = Cl, Br, I, NO2 et NO3). D'un point de vue magnétique ces composés sont des chaînes de spins 1/2 avec un couplage antiferromagnétique et subissent une transition de spin-Peierls en dessous de T < TSP . A haute température, nous avons étudié le comportement des chaînes uniformes. Pendant la transition de spin-Peierls, nous avons déterminé la dépendance en température du gap de spin-Peierls et de la dimérisation des chaînes. A basse température, nous avons montré l'existence des défauts intrinsèques piégeant des solitons magnétiques. Nous avons également observé que 50 % solitons sont isolés et 50 % forment des paires par un fort couplage d'échange. Par la suite, la mesure des oscillations de Rabi nous a permis de montrer que les solitons et les paires de solitons ont respectivement une dynamique cohérente de spin 1/2 et de spin 1. Dans un deuxième temps nous avons étudié les mécanismes de décohérence et de relaxation dans les chaînes de spins par des séquences de RPE pulsée . Pour cela nous avons identifié les processus de relaxation intervenant dans le temps de relaxation spin-réseau T1, certains composés suivent un processus Orbach et d'autres Raman. Nous avons identifé et quantifé la décohérence causée par les interactions spin-spin comme la diffusion spectrale et instantanée. Cette étude nous a permis de conclure que notre système possède un temps de cohérence intrinsèque et peu sensible à la concentration en défauts. Ces travaux tentent de concilier la physique des aimants fortement corrélés et celles des systèmes magnétiques dilués

This thesis focuses on the electron paramagnetic resonance (EPR) study of the one-dimensionnal organic salts (o-DMTTF)2X with centrosymmetric (X = Cl, Br and I) andnon centrosymmetric (X = NO2, NO3) counteranions. These organic compounds are antiferromagnetic spin 1/2 chains and below TSP a spin-Peierls transition occurs. At high temperature we have studied their uniform spin chains behavior. During spin-Peierls transition, we have determined the spin gap and dimerisation temperature dependences. At lower temperature we have provided evidence of intrinsic defects which pinned magnetic solitons. We have shown that the one-half of the total number of solitons are in isolation whereas the other half form pairs with a strong magnetic coupling. The Rabi oscillations of both the single-soliton and the soliton-dimer have been observed and they have respectly the spin dynamics of spin 1/2 and spin 1. In a second time, by means of pulse EPR sequences we have studied decoherence and spin relaxation mechanisms in spin chains. For this purpose we have identified relaxation processes involved in the spin-lattice relaxation, the dominant process is sometimes Orbach next time Raman. We have identified and quantified electron spin decoherence sources like spectral and instantaneous diffusion. We have found that our system has an intrinsic coherence lifetime not related to the concentration of defects. This work tries to make the connection between strongly correlated magnets and diluted spin systems