Imagerie vibrationnelle basse fréquence ultra-rapide

Ultrafast low-frequency vibrational imaging

• Auteur / Autrice : Siddarth Shivkumar
• Direction : Hervé Rigneault
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique et sciences de la matière. Optique, photonique et traitement d'image
• Date : Soutenance le 27/04/2022
• Etablissement(s) : Aix-Marseille
• Ecole(s) doctorale(s) : École Doctorale Physique et Sciences de la Matière (Marseille)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut Fresnel (Marseille, France)
• Jury : Président / Présidente : Sophie Brasselet
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Nicolas Forget, Dan Oron
• Jury : Rapporteur / Rapporteuse : Randy Alan Bartels, Arnaud Mussot

Mots clés

Mots clés contrôlés

Spectres de vibration

Spectroscopie Raman

Nanophotonique

Mots clés libres

Imagerie vibrationnelle

Optique ultrarapide

Modes Raman bas

Diffusion Raman stimulee

Vibrational imaging

Ultrafast optics

Low Raman modes

Stimulated Raman scattering

Résumé

Le mouvement vibratoire d'une molécule est intrinsèquement lié à sa structure et sa composition. La spectroscopie Raman sonde ces vibrations moléculaires en vertu de la diffusion inélastique de la lumière. Alors que les décalages Raman >200 cm^(-1) sont attribués aux vibrations intramoléculaires, les faibles décalages Raman (<200 cm^(-1)) sondent le mouvement collectif des molécules qui révèle leurs informations structurelles. Cette thèse est consacrée au développement d'un microscope Raman cohérent ultrarapide qui permet de réaliser une imagerie rapide dans le régime des basses fréquences (<200 cm^(-1)). En employant un filtre dispersif programmable acousto-optique (AOPDF) comme ligne à retard rapide, nous démontrons l'imagerie Raman hyperspectrale à basse fréquence avec un temps de séjour par pixel de de 25 us, en utilisant un système laser limité par le bruit de grenaille (shot noise). Nous rapportons également dans cette thèse, la détection sélective vibratoire par la mise en forme temporelle de l’impulsion sonde. L'AOPDF est utilisé pour explorer deux stratégies de mise en forme des impulsions - l'une formant une paire d'impulsions sondes ayant un temps de séparation variable et l'autre avec une impulsion sonde ayant une dérive de fréquence (chirp) variable. Nous démontrons numériquement et expérimentalement que la paire d’impulsions fonctionne comme un filtre coupe-bande (notch) vibratoire tandis que la structure de sonde à dérive de fréquence fonctionne comme un filtre passe-bas vibratoire. Le système d'imagerie basse fréquence pourrait servir d'outil précieux pour les applications de bio-imagerie vibratoire dans cette gamme spectrale peu explorée

The vibrational motion of a molecule is intrinsically linked to its structure and composition, which provides a way to characterize and identify it. Raman spectroscopy probes these molecular vibrations by virtue of the inelastic scattering of light. While Raman shifts >200 cm^(-1) are attributed to the intramolecular vibrations, low Raman shifts (<200 cm^(-1)) probe the collective motion of molecules which reveals their structural information. This thesis is dedicated to developing an ultrafast coherent low-frequency Raman microscope that enables to perform rapid imaging at the low-frequency regime (<200 cm^(-1)). By employing an acousto-optic programmable dispersive filter (AOPDF) as a fast delay line, we demonstrate low-frequency hyperspectral Raman imaging with a pixel dwell time of 25 us, using a shot-noise limited detection apparatus. We also report in this thesis, vibrational selective detection by shaping the probe pulses in time. The AOPDF is used to exemplify two pulse shaping strategies – one with a pair of probe pulses with varying intra-pulse distances and the other with a probe pulse with varying spectral chirp. We demonstrate numerically and experimentally that the two pulse probe structure functions as a vibrational notch filter while the chirped-probe structure functions as a vibrational low pass filter. We believe our imaging platform would serve as a valuable tool for low frequency vibrational bio-imaging applications which could enhance our understanding in a spectral range which has been sparsely explored