Green ambient synthesis of robust Metal-Organic Frameworks (MOFs) and Metal Nanoparticles@MOFs Composites - TEL - Thèses en ligne Accéder directement au contenu
Thèse Année : 2021

Green ambient synthesis of robust Metal-Organic Frameworks (MOFs) and Metal Nanoparticles@MOFs Composites

Synthèse ambiante verte de solides hybrides poreux (MOFs) robustes et de composites nanoparticules métalliques@MOFs

Shan Dai
  • Fonction : Auteur
  • PersonId : 1251508
  • IdRef : 269624392

Résumé

Heterogeneous catalysts frame a cornerstone of the chemical industry and are one of the most crucial technologies for a sustainable future. Hybrid materials represent a very exciting direction for developing innovative catalysts. Incorporating guest metal nanoparticles (MNPs) into Metal-Organic Frameworks (MOFs) is an effective route to prepare highly efficient heterogeneous catalysts, which combines the properties of both the host MOF and guest MNPs. The prepared composites present a great potential for several applications apart from catalysis (e.g. sensing, bio-applications), as the encapsulated guest materials can introduce new desired properties that are absent/ poor in the parent material. In this thesis, MNPs and MOFs composites were prepared through challenging bottle-around-ship strategy. As the first step, multiple approaches were developed to prepare robust tetravalent Metal-organic frameworks (MOFs) at room temperature, including conventional stepwise and more facile direct strategies. Subsequently, the new room temperature synthesis approaches were adapted to incorporate ultra-small MNPs into the MOF to reproducibly form core-shell MNPs@MOF composites, prior to addressing several heterogeneous catalysis challenges (e.g., CO2 reduction, peptide hydrolysis).
Les catalyseurs hétérogènes constituent une pierre angulaire de l'industrie chimique et sont l'une des technologies les plus cruciales pour un avenir durable. À cet égard, les matériaux hybrides représentent une direction très excitante pour le développement de catalyseurs innovants. L'incorporation de nanoparticules métalliques (MNPs) dans des réseaux hybrides poreux cristallisés appelés « Metal-Organic Frameworks » (MOFs) est une stratégie prometteuse pour préparer des catalyseurs hétérogènes très efficaces, combinant les propriétés à la fois du MOF hôte et des MNPs invitées. Les composites préparés présentent un grand potentiel pour plusieurs applications en dehors de la catalyse (par exemple, détection, bio-applications) car les matériaux invités encapsulés peuvent introduire de nouvelles propriétés souhaitées qui sont absentes/peu efficaces dans le matériau hôte. Dans cette thèse, les composites MNPs et MOFs ont été préparés grâce à une stratégie dite « bottle-around-ship », dans laquelle les MOFs sont assemblés dans une solution contenant des MNPs préformées pour fabriquer des structures cœur-coquille. Dans un premier temps, plusieurs approches ont été développées pour préparer à température ambiante des MOFs robustes à base de cations tétravalents, basées sur des approches séquentielles ou directes. Par la suite, ces approches de synthèse à température ambiante ont été adaptées pour incorporer des nanoparticules ultra-petites dans les MOFs afin de former de manière reproductible des composites cœur-coquille MNPs@MOF capables de relever plusieurs défis en catalyse hétérogène (réduction de CO2, hydrolyse de liaison peptidique…).
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Origine : Version validée par le jury (STAR)

Dates et versions

tel-04086963 , version 1 (02-05-2023)

Identifiants

  • HAL Id : tel-04086963 , version 1

Citer

Shan Dai. Green ambient synthesis of robust Metal-Organic Frameworks (MOFs) and Metal Nanoparticles@MOFs Composites. Material chemistry. Université Paris sciences et lettres; East China normal university (Shanghai), 2021. English. ⟨NNT : 2021UPSLE068⟩. ⟨tel-04086963⟩
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