Élaboration de couches minces d’oxydes dopées terres rares par CVD pour les technologies quantiques

Elaboration of rare earth doped oxides thin films by CVD for quantum technologies

• Auteur / Autrice : Nao Harada
• Direction : Alexandre Tallaire
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique et chimie des matériaux
• Date : Soutenance le 19/10/2021
• Etablissement(s) : Université Paris sciences et lettres
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Physique et chimie des matériaux (Paris)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut de recherche de chimie Paris - Institut de recherche de chimie Paris
• Partenaire(s) de recherche : établissement opérateur d'inscription : École nationale supérieure de chimie (Paris)
• Jury : Président / Présidente : Ian Cameron Vickridge
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Anne Louchet-Chauvet, David Hunger
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Noëlle Gogneau, Virginie Nazabal

Mots clés

Mots clés contrôlés

Spectroscopie

Chimie quantique

Métaux des terres rares

Mots clés libres

Oxydes de terres rares

CVD injection liquide

Caractérisation optique

Couches minces

Surface

Physico-Chimie des matériaux

Rare Earth oxides

Physics chemitry of materials

Surface

CVD liquid injection

Optical characterization

Thin film

Résumé

Ce travail a été mené dans le cadre du projet européen SQUARE qui vise à démontrer des fonctionnalités dans le domaine des technologies quantiques au moyen de matériaux oxydes dopés terre-rare. L’ambition de cette thèse est d'établir les premières briques élémentaires permettant d'envisager le développement futur d'ordinateurs et de mémoires quantiques ainsi que la mise à l'échelle de ces composants. Dans ce cadre, des temps de cohérence optique, c’est-à-dire des durées pendant lesquelles l’information quantique est maintenue, les plus longs possibles sont visés. En particulier, je me suis intéressé à une matrice d’oxyde d’yttrium (Y2O3) dopée par des ions europium (Eu3+) sous forme de couches minces sur silicium. La technique de synthèse qui a été développée est le dépôt chimique en phase vapeur avec injection liquide directe (DLI-CVD) qui autorise une grande souplesse dans la composition et la mise en œuvre. Les conditions de dépôt ont été optimisées afin de permettre la production de couches minces polycristallines de très bonne pureté et qualité cristalline, conduisant à des solutions solides d’(Y(1-x)Eux)2 dans une large gamme de dopage. Les propriétés optiques des ions de terre rare dans cette matrice ont été étudiées par spectroscopie à haute résolution. Pour des dopages de 2 % en Eu, des largeurs inhomogènes de près de 20 GHz et des largeurs homogènes mesurées par la technique de creusement de trou spectral de 10 MHz, ont pu être démontrées ce qui est à notre connaissance les plus faibles obtenues pour des couches minces sub-micrométriques. Ces valeurs restent néanmoins supérieures à celles rapportées pour des matériaux de composition équivalente sous forme de cristaux massifs ou de nanoparticules. Malgré les bénéfices apportés par cette plateforme en couche mince, des défauts spécifiques induisant de la décohérence existent donc et il sera nécessaire de les identifier et de réduire leur présence. Ce travail a permis d’ouvrir des perspectives très intéressantes en vue de l’utilisation de ces matériaux pour la réalisation de structures hybrides ou de résonateurs optiques pour les communications ou le traitement de l’information quantique.

This work was carried out within the framework of the European SQUARE project, which aims to demonstrate functionalities in the field of quantum technologies using doped earth-rare oxide materials. The ambition of this thesis is to establish the first building blocks for the future development of quantum computers and memories as well as the scaling up of these components. In this context, the longest possible optical coherence times, i.e. the time during which quantum information is maintained, are targeted. I worked more specifically on the yttrium oxide (Y2O3) matrix doped with europium ions (Eu3+) in the form of thin filmson silicon. The synthesis technique developed is direct liquid injection chemical vapour deposition (DLI-CVD), which allows great flexibility in composition and processing. The deposition conditions have been optimised to allow the production of polycrystalline thin films of very good purity and crystal quality, leading to solid solutions of (Y(1-x)Eux)2 in a wide range of doping. The optical properties of the rare earth ions in this matrix were studied by high resolution spectroscopy. For doping of 2% Eu, inhomogeneous linewidths of nearly 20 GHz and homogeneous linewidths, measured by the spectral hole burning technique, of 10 MHz, could be demonstrated, which are to our knowledge the lowest obtained for sub-micrometer thin films. These values are nevertheless higher than those reported for materials of equivalent composition in the form of bulk crystals or nanoparticles. Despite the benefits of this thin film platform, specific decoherence-inducing defects exist, and it will be necessary to identify and reduce their presence. This work paves the wayfor very interesting prospects for the use of these materials in hybrid structures or optical resonators for communications or quantum information processing