Simulation expérimentale et modélisation par faisceaux d'ions de l'endommagement induit par la désintégration alpha dans l'apatite - Applications en thermochronologie et en sciences nucléaires pour l'énergie

Experimental simulation and modeling by ion beams of alpha decay damage in apatite - Applications to thermochronology and to nuclear sciences for energy

• Auteur / Autrice : Dee Jay Cerico
• Direction : Frederico Garrido, Cécile Gautheron
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Science des Matériaux
• Date : Soutenance le 10/12/2021
• Etablissement(s) : université Paris-Saclay
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Particules, Hadrons, Énergie et Noyau : Instrumentation, Imagerie, Cosmos et Simulat
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire de physique des deux infinis Irène Joliot-Curie (2020-....)
• Partenaire(s) de recherche : référent : Faculté des sciences d'Orsay
• Partenaire(s) de recherche : graduate school : Université Paris-Saclay. Graduate School Physique (2020-....)
• Jury : Président / Présidente : Thierry Allard
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Roderick Brown, Nathalie Moncoffre, Gaëlle Gutierrez
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Roderick Brown, Nathalie Moncoffre

Mots clés

Mots clés contrôlés

Déchets radioactifs -- Élimination

Thermochronologie

Ions -- Implantation

Analyse par faisceau d'ions

Désintégration alpha

Apatite

Mots clés libres

Apatite

Désintégration alpha

Dégâts d'irradiation

Canalisation d'ions

Thermochronologie

Matrice de confinement

Apatite

Alpha decay

Radiation-Induced damage

Ion channeling

Thermochronology

Confinement matrix

Résumé

L’apatite est un minéral aux nombreuses applications dans les domaines de la thermochronologie et de l’énergie nucléaire. Le minéral peut être utilisé pour reconstruire l’histoire thermique de roches et les apatites de synthèse sont envisagées comme matrice de confinement des actinides présents dans les combustibles irradiés. Pour ces deux applications, il faut modéliser et quantifier l’endommagement causé par la désintégration alpha. Le but de cette thèse est l’étude fondamentale de la cinétique des processus concurrents qui déterminent la quantité nette de l’endommagement dans l'apatite: (1) l'accumulation de dégâts en considérant les effets balistiques séparés des noyaux de recul alpha et des particules alpha; et (2) l’effet du recuit athermique, induit par l’excitation électronique des particules alpha sur les défauts préexistants. Les principales techniques utilisées sont l’implantation ionique conduite in et hors situ, la spectrométrie de rétrodiffusion Rutherford en géométrie de canalisation, le code de simulation McChasy et la microscopie électronique en transmission. Les résultats de cette étude montrent que la cinétique d’endommagement par les noyaux de recul alpha ou les particules alpha à 293 et 333 K peut être décrite comme un processus en deux étapes et que l'amorphisation et la formation de bulles d'helium sont les deux mécanismes physiques qui conduisent à la déstabilisation rapide des cristaux d'apatite. Seuls certains types de défauts comme les régions amorphisées peuvent être recuit efficacement par l’excitation électronique des particules alpha alors que les défauts ponctuels y sont moins sensibles. Le recuit par ionisation est probablement insignifiant pour les apatites naturelles contenant de très faibles concentrations en uranium et thorium (quelques centaines de ppm).

Apatite is a compound with applications in the fields of thermochronology and nuclear energy. Its natural mineral form can be used to reconstruct possible thermal histories of rocks while a synthesized apatite ceramic form can serve as a waste confinement matrix to immobilize actinides contained in spent nuclear fuels. For both applications, the amount of radiation damage created in apatite due to alpha decay events needs to be modeled and quantified. This thesis aims to investigate in a fundamental manner the kinetics of the following competing processes that determine the net amount of alpha decay damage in apatite: (1) buildup of damage considering the separate ballistic effects of alpha recoil nuclei and alpha particles emanating from alpha decay events; and (2) the athermal, ionization-induced recovery of pre-existing defects attributed to the electronic energy loss of alpha particles. The main techniques utilized in this study are in situ and ex situ ion implantation, Rutherford Backscattering Spectrometry (RBS/C), McChasy code, and Transmission Electron Microscopy (TEM). Experimental and simulation results strongly suggest that the kinetics of damage buildup in apatite irradiated with alpha recoil nuclei or alpha particles at 293 and 333 K could be described as a two-step process. The first step is a transformation from a near perfect crystalline structure to a partially-damaged one, while the second step, which is triggered after a certain ion fluence, results in a further structural transformation that could lead to a highly-damaged state. Amorphization due to alpha recoil nucleus irradiation and helium bubble formation due to alpha particle irradiation are the two physical mechanisms that lead to rapid apatite crystal destabilization. With regard to ionization recovery, experimental results suggest that only certain types of defects such as amorphous clusters could be efficiently recovered by alpha particles and that point defects are likely less sensitive to this recovery effect. This means that alpha-particle induced recovery of defects does not occur or is likely insignificant for natural apatites with very low concentrations of uranium and thorium (few hundreds of ppm).