Développement d'un modèle thermo-cinétique pour la diffusion du plutonium dans l'oxyde mixte (U,Pu)O₂

Development of a thermo-kinetic model for plutonium diffusion in the mixed oxide (U,Pu)O₂

• Auteur / Autrice : Prantik Chakraborty
• Direction : Alain Chartier, Christine Guéneau
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance le 08/04/2021
• Etablissement(s) : université Paris-Saclay
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences chimiques : molécules, matériaux, instrumentation et biosystèmes (Orsay, Essonne ; 2015-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Service de la corrosion et du comportement des matériaux dans leur environnement (....-2022 ; Gif-sur-Yvette, Essonne)
• Partenaire(s) de recherche : Référent : Université Paris-Saclay. Faculté des sciences d’Orsay (Essonne ; 2020-....)
• Jury : Président / Présidente : Nita Dragoë
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : John Ågren, Fiqiri Hodaj, Paul van Uffelen, Jacques Léchelle
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : John Ågren, Fiqiri Hodaj
• DOI : 10.70675/ec0a3a56z3d9cz4fa9z9bb6zbd8979cb22c6

Mots clés

Mots clés contrôlés

Physique -- Modèles mathématiques

MOX (combustibles nucléaires)

Diffusivité thermique

Dioxyde d'uranium

Oxydes mixtes

Oxydes de plutonium

Mots clés libres

Dioxyde de plutonium PuO₂

Oxyde mixte (U, Pu)O₂

Combustible MOx

Modèle cBΩ

DICTRA

Diffusion du plutonium

Plutonium oxide

Mixed oxide (U, Pu)O₂

MOx fuel

. cBΩ model

DICTRA

Pu diffusion

Résumé

L’oxyde mixte d’uranium et de plutonium est utilisé dans les réacteurs REP et RNR-Na. Lors de sa synthèse, les conditions du frittage sont à optimiser pour obtenir les teneurs visées en plutonium et en oxygène ainsi qu’une bonne homogénéité. En réacteur, les pastilles de combustible subissent un fort gradient thermique radial induisant la redistribution du plutonium qui affecte leur comportement. Pour prédire les propriétés thermo-cinétiques de l’oxyde (U, Pu)O₂±ₓ, la diffusion du plutonium est modélisée sur la base d’un modèle thermodynamique de type CALPHAD sur l’oxyde mixte. Les données de la littérature sur la diffusion du plutonium dans (U, Pu)O₂±ₓ. ont été analysées. Les données expérimentales sont rares et parfois incohérentes entre elles. Ce manque de données a été compensé par l’utilisation du modèle cBΩ pour estimer la diffusion du plutonium dans PuO₂. A partir de notre sélection de données expérimentales et des résultats cBΩ, un modèle DICTRA a été développé sur la diffusion du plutonium dans l’oxyde mixte. Ce modèle permet de calculer le coefficient de diffusion du plutonium pour toute température, teneur en plutonium et stœchiométrie en oxygène.

The uranium and plutonium mixed oxide fuel (U, Pu)O₂±ₓ is used in both LWR and SFR reactors. During its synthesis process by sintering, the conditions have to be optimized to get appropriate plutonium content, oxygen stoichiometry and homogeneity. During reactor operation, the fuel pellet experiences high thermal radial gradient resulting in redistribution of plutonium affecting the fuel behavior. In order to develop a better understanding and prediction of the thermo-kinetic properties of mixed oxide (U, Pu)O₂±ₓ for both sintering synthesis and in-pile fuel behavior, this work focuses on modelling the plutonium diffusion based on the reliable CALPHAD thermodynamic model for mixed oxide fuel. We first analyzed the available literature plutonium diffusion data in (U, Pu)O₂±ₓ mixed oxide. The scarcity and inconsistency of the experimental data was observed. This lack of data was then complimented by the use of cBΩ model for the estimation of plutonium diffusion in PuO₂. Based on our selection of experimental data and the cBΩ results, a DICTRA based diffusion model was developed for plutonium diffusion in mixed oxide fuel. This model is able to compute the plutonium diffusion coefficient at any temperature, plutonium composition and oxygen stoichiometry.