Auteur / Autrice : | Louise Ponsard |
Direction : | Thibault Cantat, Emmanuel Nicolas |
Type : | Thèse de doctorat |
Discipline(s) : | Chimie |
Date : | Soutenance le 12/01/2021 |
Etablissement(s) : | université Paris-Saclay |
Ecole(s) doctorale(s) : | École doctorale Sciences chimiques : molécules, matériaux, instrumentation et biosystèmes (Orsay, Essonne ; 2015-....) |
Partenaire(s) de recherche : | Laboratoire : Nanosciences et innovation pour les matériaux, la biomédecine et l'énergie (Gif-Sur-Yvette, Essonne ; 2015-....) |
référent : Faculté des sciences d'Orsay | |
Jury : | Président / Présidente : Emmanuelle Schulz |
Examinateurs / Examinatrices : Christophe M Thomas, Nicolas Mézailles, Lionel Magna | |
Rapporteurs / Rapporteuses : Christophe M Thomas, Nicolas Mézailles |
Résumé
Les produits de l’industrie chimique sont aujourd’hui principalement issus de ressources fossiles non renouvelables. Leur exploitation entraine l’émission de gaz à effet de serre, ayant pour conséquence directe une crise climatique sans précédent. Les petites molécules carbonées (CO et CO₂), aujourd’hui considérées comme des déchets, apparaissent comme des sources attractives de carbone pour assurer la transition de notre économie vers une économie circulaire. Le CO est une petite molécule réactive émise comme déchet par l’industrie chimique, ou pouvant être produite par réduction de CO₂. Une approche visant à utiliser ces deux sources de CO, comme source de carbone pour la synthèse de monomères oxygénés sont envisagées dans ce manuscrit. Au cours de cette thèse, de nouveaux systèmes catalytiques ont été développés pour la formation de nouveaux monomères par carbonylation d’hétérocycles oxygénés. La carbonylation d’époxydes pour la formation de béta-lactones à partir de CO₂ a ensuite été mise au point, grâce à la formation intermédiaire de CO produit par électroréduction du CO₂. La formation d’acide acrylique par isomérisation de la β-propiolactone a ensuite été décrite en conditions douces. Le mécanisme de cette réaction a été élucidé par DFT. Enfin, l’étude d’une réaction de carbonylation de l’acide acrylique a conduit au développement d’une nouvelle méthode pour la synthèse de monomères oxygénés.