Vers une version 2.0 de la spICP-MS pour mieux comprendre la biogéochimie des nanophases dans l'environnement

Towards version 2.0 of spICP-MS to better understand the biogeochemistry of nanophases in the environment.

• Auteur / Autrice : Mickaël Tharaud
• Direction : Marc Benedetti
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Sciences de la terre et de l'environnement
• Date : Soutenance le 10/12/2021
• Etablissement(s) : Université Paris Cité
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences de la terre et de l'environnement et physique de l'univers (Paris ; 2014-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : UMR-Institut de physique du globe de Paris (2005-....)
• Jury : Président / Présidente : Jérôme Gaillardet
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Marc Benedetti, Jérôme Gaillardet, Nadine Mattielli, Gaëtane Lespes, Gaëlle Charron, Kevin J. Wilkinson
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Nadine Mattielli, Gaëtane Lespes

Mots clés

Mots clés contrôlés

Spectrométrie de masse à plasma induit par haute fréquence

Apprentissage machine

Nanoparticules

Zone critique de la Terre

Biogéochimie

Mots clés libres

Biogéochimie

Nanophase

SpICP-MS

Temps de vol

Apprentissage machine

Biogeochemistry

Nanophase

SpICP-MS

Time of flight

Machine learning

Résumé

Cette thèse vise à lever les verrous analytiques et, de fait, biogéochimiques posés par la détection et la caractérisation des NPs. La démarche adoptée consiste donc, premièrement, en la mise en œuvre séquentielle et combinée d'outils et de méthodes via i) le comptage de particules par spectrométrie de masse en mode particule unique (spICP-MS) à l'aide d'un spectromètre de masse à Haute-Résolution améliorant les limites de détection, couplé à ii) l'utilisation d'une technique originale d'injection directe des NPs dans le plasma permettant d'optimiser le rendement de nébulisation et fiabilisé par iii) une nouvelle approche pour le traitement des signaux facilitant la distinction entre le signal de l'élément sous forme dissoute et celui de l'élément sous forme nanoparticulaire. Cette nouvelle méthodologie est renforcée dans un second temps par l'acquisition du signal à l'aide d'un spectromètre de masse en Temps de Vol permettant une analyse multi-élémentaire à haute fréquence. Couplé à de l'apprentissage machine, cela favorise la caractérisation et l'identification des NPs dans des échantillons naturels.

The aim of this PhD is to remove the analytical and biogeochemical obstacles posed by the detection and characterization of NPs. The approach adopted therefore consists, first, in the sequential and combined implementation of tools and methods via i) the counting of particles by single particle mode mass spectrometry (spICP-MS) using a spectrometer Mass High-Resolution improving the detection limits, coupled with ii) the use of an original technique of direct injection of NPs into the plasma to optimize the nebulization yield and made more reliable by iii) a new approach to signal processing facilitating the distinction between the signal of the element in dissolved form and that of the element in nanoparticulate form. This new methodology is reinforced in a second step by the acquisition of the signal using a Time-of-Flight mass spectrometer allowing a multi-elemental analysis at high frequency. Coupled with machine learning, this promotes the characterization and identification of NPs in natural samples.