Thèse soutenue

Synthèse de nanoparticules de magnétite dopées et de leurs nanocomposites : application dans les processus d'oxydation avancée pour l'élimination de polluants persistants et de micro-organismes
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Auteur / Autrice : Arezou Fazli
Direction : Gilles MailhotMarcello BriganteAli Reza Khataee
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Chimie théorique, physique, analytique
Date : Soutenance le 12/07/2021
Etablissement(s) : Université Clermont Auvergne (2021-...) en cotutelle avec University of Tabriz (République islamique d'Iran)
Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale des sciences fondamentales (Clermont-Ferrand)
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut de Chimie de Clermont-Ferrand (Aubière, Puy-de-Dôme ; 2012-....)
Jury : Examinateurs / Examinatrices : Mehran Mostafavi, Soheil Aber, Mahmoud Zarei
Rapporteurs / Rapporteuses : Valérie Keller, Ali Reza Amani-Ghadim

Résumé

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Au cours de cette thèse, des photocatalyseurs magnétiques recyclables avec des performances efficaces sous irradiation ultraviolette (UVA) et visible ont été synthétisés et leurs performances en combinaison avec des méthodes d'oxydation avancée pour la dégradation de divers polluants de l'eau ont été évaluées. À cet égard, des nanoparticules de magnétite dotées de propriétés magnétiques et optiques efficaces ont été sélectionnées comme semi-conducteur principal et leur activité photocatalytique a été augmentée en dopant différents éléments dans la structure ou en préparant des composites avec un autre semi-conducteur. Pour cela, Fe3O4, Fe2.7Co0.3O4, Fe2.7Zn0.3O4, Fe2.5Co0.3Zn0.2O4, Fe3O4/CuCr-LDH et Fe2.5Co0.3Zn0.2O4/CuCr-LDH ont été synthétisés en utilisant la méthode de co-précipitation. La détection de phase, la morphologie, les propriétés optiques et magnétiques des photocatalyseurs synthétisés ont été étudiées à l'aide de diverses méthodes d'analyse telles que FT-IR, XRD, XPS, SEM, TEM, EDX, dot-mapping, BET, DRS et VSM. Ainsi, la morphologie cubique de Fe3O4, Fe2.7Co0.3O4, Fe2.7Zn0.3O4 et Fe2.5Co0.3Zn0.2O4, ainsi que la présence de CuCr-LDH ont été confirmées par XRD, SEM et analyse TEM, respectivement.Dans la première partie de cette thèse, les performances des nanomatériaux Fe3O4, Fe2.7Co0.3O4 et Fe2.7Zn0.3O4, Fe2.5Co0.3Zn0.2O4 dans l'activation du peroxyde d'hydrogène (H2O2) et du persulfate pour la dégradation du sulfalène sous UVA ont été évaluées. Selon les résultats, le dopage du cobalt et du zinc dans la structure de la magnétite a augmenté l'efficacité photocatalytique de la magnétite pour la dégradation du sulfalène. De plus, en comparaison avec des procédés simples, l'intégration de magnétite dopée avec du persulfate a montré un effet synergique sur la dégradation du sulfalène sous irradiation UVA, efficacité attribuée à la production de radicaux sulfate et de radicaux hydroxyle. L'étude de l'effet des paramètres physico-chimiques affectant le processus de dégradation a montré qu'en présence de photocatalyseur, de persulfate et de polluants avec des concentrations de 1 g L-1, 4 mM et 25 µM،, respectivement, 83 % des molécules de sulfalène étaient dégradées. Aussi, quelques tests complémentaires ont renforcé l'efficacité de ce procédé pour la dégradation du sulfalène dans les eaux usées réelles (environ 67 % en 120 minutes) avec une minéralisation de 85 % en 15 heures, dans des conditions optimales. De plus, selon l'analyse XPS des photocatalyseurs utilisés dans le procédé, l'activité photocatalytique des nanomatériaux s'est maintenue après 5 cycles consécutifs du processus de dégradation. La prochaine étape de la thèse est l'utilisation du composite Fe3O4/CuCr-HDL dans l'activation du peroxymonosulfate afin de dégrader le phtalate de diéthyle en tant que contaminant persistant. En comparaison avec Fe3O4 et CuCr-HDL, leur composite a montré des performances photocatalytiques supérieures. Selon les résultats obtenus à partir des analyses XPS et DRS, la principale raison a été attribuée à la formation d'une hétérostructure de type S dans laquelle les électrons et les trous photogénérés au cours du processus photocatalytique ont été efficacement séparés et leur taux de recombinaison a été réduit. De plus, le chemin de transfert de charge a conduit à l'existence de porteurs de charge avec une capacité redox élevée pour dégrader le phtalate de diéthyle. Ainsi, 70 % du phtalate de diéthyle était dégradé en présence de composite, de persulfate et de lumière visible, alors que cette quantité était plus faible en présence de magnétite et de CuCr-HDL. Le composite synthétisé a pu être récupéré dans l'eau en appliquant un champ magnétique externe, ce qui évite une contamination secondaire. Selon l'analyse ICP-AES, la quantité d'éléments dans l'eau traitée était inférieure à la quantité admise dans l'eau potable. (...)