Émission exaltée d'un émetteur quantique unique couplé à une microcavité et à une nanocavité

Enhanced Emission of a Single Quantum Emitter Coupled to a Microcavity and a Nanocavity

• Auteur / Autrice : Quan Liu
• Direction : Pierre-Michel Adam, Marc Brecht, Alfred J. Meixner
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Matériaux, Mécanique, Optique, Nanotechnologie
• Date : Soutenance le 29/09/2021
• Etablissement(s) : Troyes en cotutelle avec Eberhard-Karls-Universität (Tübingen, Allemagne)
• Ecole(s) doctorale(s) : Ecole doctorale Sciences pour l'Ingénieur (Troyes, Aube)
• Partenaire(s) de recherche : Organisme gouvernemental étranger : CSC (China Scholarship Council)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Lumière- nanomatériaux et nanotechnologies / L2n
• Jury : Président / Présidente : Renaud Bachelot
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Pierre-Michel Adam, Alfred J. Meixner, Renaud Bachelot, Thomas Huser, Agnès Maître, Dieter Kern
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Thomas Huser, Agnès Maître

Mots clés

Mots clés contrôlés

Raman, Effet augmenté en surface

Résonance plasmonique de surface

Fabry-Pérot, Interféromètres de

Hypéricine

Fluorescence

Molécule unique

Mots clés libres

Molécule unique

Fluorescence

Hypéricine

Fabry-Pérot, Interféromètres de

Résonance plasmonique de surface

Raman, Effet augmenté en surface

Single molecule

Fluorescence

Hypericin

Fabry-Perot interferometers

Surface plasmon resonance

Raman effect, Surface enhanced

Résumé

Le développement de techniques basées sur une seule molécule au cours des dernières décennies a permis de sélectionner, de suivre et de mesurer directement une molécule individuelle. Dans cette thèse, la dynamique structurelle d'un seul émetteur quantique, servi par l'hypéricine, est caractérisée. En utilisant la microscopie à balayage confocale combinée à des modes laser polarisés radialement / azimutalement, une réorientation tridimensionnelle du moment dipolaire de transition d'une seule molécule est observée. Pour quantifier les propriétés temporelles de la tautomérie, la fonction d'autocorrélation des photons est utilisée pour extraire les fluctuations d'intensité. Les résultats montrent l'influence distincte de l'environnement local, comme la matrice PVA et l'effet de deutération. L'environnement photonique local d'une molécule est modifié par la microcavité / nanocavité. Un changement significatif du taux d'émission radiatif et des spectres de fluorescence est discuté. Il nous permet de mesurer le rendement quantique absolu en utilisant une microcavité accordable. Les résultats montrent la possibilité de contrôler la tautomérisation en modifiant l'environnement photonique. Par la suite, la dissociation moléculaire est discutée par des spectres Raman améliorés en surface à molécule unique bénéficiant de l'amélioration en champ proche de la nanocavité. Une stratégie d'optimisation expérimentale rapide vers une amélioration optimale de la fluorescence est décrite

The development of single molecule-based techniques in the last decades has enabled directly selecting, tracking, and measuring an individual molecule. In this thesis, the structural dynamics of a single quantum emitter, served by hypericin, is characterized. By using confocal scanning microscopy combined with radially/azimuthally polarized laser modes, three-dimensional reorientation of the transition dipole moment of a single molecule is observed. To quantify the temporal properties of the tautomerism, photon autocorrelation function is used to extract the intensity fluctuations. The results show the distinct influence of the local environment, such as PVA matrix and deuteration effect. The local photonic environment of a molecule is modified by the microcavity/nanocavity. A significant change of the radiative emission rate and of the fluorescence spectra is discussed. It allows us to measure the absolute quantum yield by using a tunable microcavity. The results show the possibility of controlling tautomerization by changing the photonic environment. Subsequently, molecular dissociation is discussed by single molecule surface-enhanced Raman spectra profiting from near field enhancement of nanocavity. A fast experimental optimization strategy towards optimal fluorescence enhancement is outlined.