Batterie lithium tout solide : augmentation de la densité de courant critique et procédé innovant de fabrication - TEL - Thèses en ligne Accéder directement au contenu
Thèse Année : 2021

All solid state battery : increasing the critical current density and innovative manufacturing process

Batterie lithium tout solide : augmentation de la densité de courant critique et procédé innovant de fabrication

Résumé

The first axis of this study focused on the increase in the critical current density achievable in symmetrical cells by modifying certain parameters such as the microstructure, the interface with lithium, or the pressure evaluated. We have shown that even a low pressure on the cells modifies the interface between the solid electrolyte and lithium even in the case of an oxide-based electrolyte; an improvement in ASR is observed when the pressure is increased. An ASR as low as 5 Ω.cm2 has been obtained and a critical current density of 350 µA.cm-2 has thus been achieved. The second axis of this work focused on the study, implementation, and optimization of a sintering process allowing densification at low temperature (120 °C): the cold sintering process. The dissolution/precipitation processes are made possible by the addition of a liquid phase that partly evaporates during sintering and by the application of a pressure of several hundred MPa. We have shown that LLZO solid electrolyte can be densified by adding DMF as the liquid phase. The conductivity measured on the electrolyte can be improved by adding about 4% by weight of a polymer/lithium salt mixture. Thus, a conductivity of 2.2 × 10-4 S.cm-1 can be obtained at 25 ° C. Then we showed that a temperature as low as 120 ° C allows LLZO and an electrode material to co-sinter without the formation of a secondary phase.
Le premier axe de cette étude a porté sur l’augmentation de la densité de courant critique atteignable dans des cellules symétriques par la modification des certains paramètres comme la microstructure, l’interface avec le lithium ou encore la pression exercée. Nous avons montré qu’une pression exercée sur les cellules, même faible, modifie l’interface entre l’électrolyte solide et le lithium même dans le cas d’électrolyte à base d’oxyde ; une amélioration de l’ASR est observée lorsque la pression est augmentée. Une ASR aussi faible que 5 Ω.cm2 a été obtenue et une densité de courant critique de 350 µA.cm-2 a ainsi été atteinte. Le deuxième axe de ce travail a porté sur l’étude, la mise en place et l’optimisation d’un procédé de frittage permettant une densification à basse température (120 °C) : le frittage à froid. Les processus de dissolution/précipitation sont rendus possible par l’ajout d’une phase liquide qui s’évapore en partie lors du frittage et par l’application d’une pression de plusieurs centaines de MPa. Nous avons montré que l’électrolyte solide LLZO peut être densifié en ajoutant du DMF comme phase liquide. La conductivité mesurée sur l’électrolyte peut être améliorée par l’ajout d’environ 4% en masse d’un mélange polymère/sel de lithium. Ainsi, une conductivité de 2,2 × 10-4 S.cm-1 peut être obtenue à 25°C. Ensuite nous avons montré qu’une température aussi faible que 120°C permet de co-fritter le LLZO et un matériau d’électrode sans la formation de phase secondaire.
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Origine : Version validée par le jury (STAR)

Dates et versions

tel-03681942 , version 1 (30-05-2022)

Identifiants

  • HAL Id : tel-03681942 , version 1

Citer

Thibaut Dussart. Batterie lithium tout solide : augmentation de la densité de courant critique et procédé innovant de fabrication. Autre. Sorbonne Université, 2021. Français. ⟨NNT : 2021SORUS396⟩. ⟨tel-03681942⟩
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