Thèse soutenue

Batterie lithium tout solide : augmentation de la densité de courant critique et procédé innovant de fabrication
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Auteur / Autrice : Thibaut Dussart
Direction : Christel Laberty-Robert
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Physique et chimie des matériaux
Date : Soutenance le 19/10/2021
Etablissement(s) : Sorbonne université
Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Physique et chimie des matériaux (Paris)
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Chimie de la matière condensée de Paris (1997-....)
Jury : Président / Présidente : Jean-Marie Tarascon
Examinateurs / Examinatrices : Dominique Larcher, Philippe Stevens
Rapporteurs / Rapporteuses : Laurence Croguennec, Sylvain Franger

Résumé

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Le premier axe de cette étude a porté sur l’augmentation de la densité de courant critique atteignable dans des cellules symétriques par la modification des certains paramètres comme la microstructure, l’interface avec le lithium ou encore la pression exercée. Nous avons montré qu’une pression exercée sur les cellules, même faible, modifie l’interface entre l’électrolyte solide et le lithium même dans le cas d’électrolyte à base d’oxyde ; une amélioration de l’ASR est observée lorsque la pression est augmentée. Une ASR aussi faible que 5 Ω.cm2 a été obtenue et une densité de courant critique de 350 µA.cm-2 a ainsi été atteinte. Le deuxième axe de ce travail a porté sur l’étude, la mise en place et l’optimisation d’un procédé de frittage permettant une densification à basse température (120 °C) : le frittage à froid. Les processus de dissolution/précipitation sont rendus possible par l’ajout d’une phase liquide qui s’évapore en partie lors du frittage et par l’application d’une pression de plusieurs centaines de MPa. Nous avons montré que l’électrolyte solide LLZO peut être densifié en ajoutant du DMF comme phase liquide. La conductivité mesurée sur l’électrolyte peut être améliorée par l’ajout d’environ 4% en masse d’un mélange polymère/sel de lithium. Ainsi, une conductivité de 2,2 × 10-4 S.cm-1 peut être obtenue à 25°C. Ensuite nous avons montré qu’une température aussi faible que 120°C permet de co-fritter le LLZO et un matériau d’électrode sans la formation de phase secondaire.