Thèse soutenue

Décrire les systèmes quantiques ouverts à température non-nulle à l’aide de Réseaux de Tenseurs avec application à la Spectroscopie
FR  |  
EN
Accès à la thèse
Auteur / Autrice : Angus Dunnett
Direction : Alex Chin
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Physique
Date : Soutenance le 03/12/2021
Etablissement(s) : Sorbonne université
Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Physique en Île-de-France (Paris ; 2014-....)
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut des nanosciences de Paris (1997-....)
Jury : Président / Présidente : Riccardo Spezia
Examinateurs / Examinatrices : Michèle Desouter-Lecomte, Johannes Schachenmayer
Rapporteurs / Rapporteuses : Susana F. Huelga, David R. Reichman

Résumé

FR  |  
EN

Comprendre la décohérence et la dissipation dans les systèmes quantiques est essentiel pour exploiter les effets quantiques dans les applications technologiques émergentes. Une bonne compréhension nécessite une modélisation précise de l'interaction entre l'environnement et le système qui ne peut être obtenue qu'en traitant ceux-ci sur un pied d'égalité. Simuler la fonction d'onde entière du système + environnement est une tâche difficile en raison de la croissance exponentielle de l'espace de Hilbert qui est caractéristique de la mécanique quantique. En utilisant des méthodes à plusieurs corps basées sur le concept puissant de réseaux de tenseurs, on peut, néanmoins, obtenir une dynamique quantique numériquement exacte pour des systèmes avec des centaines de degrés de liberté. De plus, une innovation récente a montré que cette approche à plusieurs corps peut être étendue à des températures non-nulle sans augmentation du coût de calcul ou de la complexité algorithmique. Cela nous a permis de comparer directement les simulations dynamiques quantiques avec des résultats expérimentaux. Plus précisément, des simulations de l'hamiltonien de couplage vibronique linéaire, paramétrés à l'aide de méthodes de structure électronique ab initio, ont été utilisés pour calculer le spectre d'absorption du colorant Méthylène blue dans l'eau. Cette étude a élucidé certaines caractéristiques inexpliquées de l'absorption et a montré comment la dynamique non-adiabatique résultant d'une intersection conique peut conduire à des emprunts d'intensité entre et les états excités brillant et sombres. Plusieurs avancées méthodologiques sont également réalisées, dont une amélioration de la méthode d'évolution temporelle TDVP qui apporte un ordre de grandeur d'accélération par rapport aux méthodes existantes.