Thèse soutenue

Méthanation du CO2 par des catalyseurs à base de Nickel : effet des supports et des promoteurs
FR  |  
EN
Accès à la thèse
Auteur / Autrice : Chao Sun
Direction : Patrick Da Costa
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Génie chimique
Date : Soutenance le 17/09/2021
Etablissement(s) : Sorbonne université
Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences mécaniques, acoustique, électronique et robotique de Paris
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut Jean Le Rond d'Alembert (Paris ; 2006-....)
Jury : Président / Présidente : Philippe Guibert
Examinateurs / Examinatrices : Nela Ioana Fechete, Anne Giroir-Fendler
Rapporteurs / Rapporteuses : Catherine Batiot-Dupeyrat, Agustín Bueno López

Résumé

FR  |  
EN

Les émissions de CO2 dues aux activités anthropogéniques causent de graves problèmes environnementaux, qui exigent le développement de technologies de réduction du CO2. L'utilisation chimique du CO2, en particulier la méthanisation du CO2 (CO2 + 4H2 = CH4 + 2H2O, ΔH298k=-165 kJ/mol), offre une voie pour convertir l'excès de CO2 en gaz naturel synthétique (CH4) en utilisant des énergies renouvelables. Les métaux de transition, tel que le nickel (Ni), ont été intensivement utilisés pour catalyser la réaction de méthanation du CO2 grâce à leurs hautes performances, leurs faibles coûts et leur grande accessibilité. Cependant, les catalyseurs à base de nickel rencontrent toujours des problèmes de frittage du métal et de stabilité dans le temps, ce qui limite leur application à grande échelle. Dans ce sens, des recherches se sont concentrées, ces dernières années sur le développement de catalyseurs à base de Ni très actifs et plus stables. Dans ce but, dans cette thèse, les effets du support et des promoteurs sur la performance des catalyseurs à base de Ni ont été étudiés pour la méthanation du CO2. Les études ont consisté en la préparation de nouveaux supports avec une structure et une morphologie unique et de catalyseurs supportés dopés par différents promoteurs. Les techniques de caractérisation telles que H2-TPR, CO2-TPD, physisorption de N2, XRD petit angle/grand angle, TEM, HRTEM, EDX, XPS, TGA-MS, TPO, etc. ont été utilisées pour analyser les propriétés des catalyseurs et des supports. Ainsi, l'activité en méthanation a pu être corrélée aux propriétés physico-chimiques.Tout d'abord, des matériaux à faible coût tels que des catalyseurs Ni-Mg supportés sur de la diatomite et des oxydes mixtes dérivés d’hydrotalcites promus par l'yttrium ont été préparés par la méthode de précipitation-déposition et la méthode de coprécipitation. Leurs activités ont été étudiées dans la méthanation du CO2. Ensuite une corrélation entre l'activité et les propriétés physico-chimiques a été proposée. Dans un second temps, des nanoparticules de CeO2 ont été synthétisées par la méthode hydrothermique. Celles-ci ont été ensuite imprégnées par des sels de Ni. Les catalyseurs Ni/CeO2 dopés par différentes charges d'yttrium, ainsi obtenus, ont été étudiés en méthanation du CO2. La H2-TPR, l’XPS et les TGA ont confirmé l'augmentation des lacunes d'oxygène sur le support CeO2 en raison de l'incorporation de Y. En outre, l'augmentation de la charge de Y peut favoriser la formation de « nano tiges » de CeO2 sur Ni/CeO2-Y par rapport aux « nano cubes » formés sur le catalyseur Ni/CeO2, ce qui pourrait expliquer l'augmentation des lacunes d'oxygène et de la surface spécifique. Enfin, la basicité des catalyseurs Ni/CeO2-Y a également été améliorée grâce à la présence de Y. Enfin, les catalyseurs Ni/CeO2-Y ont montré des performances catalytiques supérieures à celles du catalyseur Ni/CeO2. Enfin, des matériaux mésoporeux ordonnés avec une morphologie unique, tels que des SBA-15 et SBA-16, ont été synthétisés et utilisés pour préparer les catalyseurs Ni/SBA-15 et Ni/SBA-16. Des promoteurs tels que Ce, Y et Ce-Y ont été utilisés pour modifier ces catalyseurs Ni/SBA-15 et Ni/SBA-16. En présence de promoteurs, les performances des catalyseurs Ni/SBA-15 et Ni/SBA-16 ont été améliorés pour la réaction de méthanation du CO2. [...]