Conception, construction et validation d'instruments scientifiques pour étudier le spectre d'espèces ioniques froides

Conception, construction and validation of scientific instruments to study the spectrum of cold ionic species

• Auteur / Autrice : Raghed Bejjani
• Direction : Robert Georges, Xavier Urbain
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance le 08/10/2021
• Etablissement(s) : Rennes 1 en cotutelle avec Université catholique de Louvain (1970-....)
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Matière, Molécules Matériaux et Géosciences (Le Mans)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut de physique (Rennes)
• Jury : Président / Présidente : Arnaud Delcorte
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Clément Lauzin, Abdessamad Benidar, Annemieke Petrignani
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Pierre Asselin, Olivier Pirali

Mots clés

Mots clés contrôlés

Spectromètres

Photodissociation

Spectroscopie d'absorption

Mots clés libres

Spectroscopie d'action

Spectroscopie d'absorption

Photodissociation

Optique d'ion

Spectromètre à temps-De-Vol

Cavité optique

Astrophysique de laboratoire

Laser

Jet supersonique

Tuyère de Laval

Spectromètre à transformée de Fourier

Action spectroscopy

Absorption spectroscopy

Photodissociation

Time-Of-Flight mass spectrometer

Optical cavity

Laboratory astrophysics

Laser

Supersonic jet

Laval nozzle

Fourier transform spectrometer

Résumé

Ce travail de doctorat réalisé à l'UC Louvain et l'Université de Rennes 1, a exploré deux méthodes expérimentales pour étudier des ions moléculaires. Ces méthodes sont : la spectroscopie de photodissociation sur fond noir à l'UC Louvain, et la spectroscopie d'absorption amplifiée par une cavité à l'Université de Rennes 1. Dans les deux cas, nous avons développé l'instrument de bout en bout. Concernant la première partie, à l'UC Louvain un jet libre pulsé a été développé et il a été couplé avec deux méthodes d'ionisation. La première est une décharge électrique. La deuxième méthode consiste à utiliser un canon à électrons. Nous avons également mis en œuvre un spectromètre de masse à temps de vol (TOF) capable d'augmenter la résolution et constitué d'une unité capable d'accélérer, de regrouper et de re-référencer le faisceau d'ions à la masse. Les spectres de masse enregistrés ont pu démontrer l'efficacité de la production d'agrégats d'eau protonés, de différents agrégats mixtes et d'anions. Les premiers tests ont été réalisés sur N2O+. La photodissociation a été réalisée à l'aide d'un laser à colorant doublé en fréquence dans la gamme UV autour de 323 nm. La fragmentation laser de l'ion parent a conduit à la formation d'une espèce ionique (NO+) et neutre (N). L'analyse du spectre mesuré permet d'estimer la température rotationnelle des ions à 40 K. Ce résultat est encourageant, et laisse percevoir la possibilité d'étudier d'autres ions moléculaires dans un futur proche. La deuxième partie de ce travail, effectuée à l'Université de Rennes 1, consistait à développer un instrument pour étudier des espèces moléculaires pertinentes en astrophysique par spectroscopie d'absorption à haute résolution dans la gamme du visible et proche-infrarouge. En particulier, l'instrument développé aura pour but d'étudier les grandes chaînes de carbone anionique (C3-, C4-, ... Cn-). En raison des effets de charge d'espace, la densité des espèces ciblées produites en laboratoire est extrêmement faible même dans une expansion supersonique. La source d'ions a été développée. La géométrie choisie était celle d'une tuyère de Laval planaire, adaptée pour atteindre une basse température (40 K). Le profil planaire est important pour avoir une plus grande distance d'interaction entre les ions produits et le laser. Ces ions sont produits en utilisant une décharge en courant continu couplée à la tuyère. D'un autre côté, en utilisant un laser supercontinuum comme source incohérente à large bande couplée à une cavité de haute finesse, nous pourrions caractériser ces espèces par spectroscopie. Le spectre d'absorption est obtenu à l'aide d'un spectromètre à transformée de Fourier. L'optimisation et le développement de l'instrument consistaient à l'optimisation du couplage de la source laser et la cavité optique, et ensuite au spectromètre à transformée de Fourier. Nous avons réussi à mesurer les spectres d'absorption statiques du méthane et de l'acétylène afin de déterminer les paramètres de fonctionnement de l'instrument.

This doctoral work, carried out at UC Louvain and University of Rennes 1, explored two experimental methods to study molecular ions. These methods are background free photodissociation spectroscopy at UC Louvain, and cavity enhanced absorption spectroscopy at the University of Rennes 1. In both cases, we have developed the scientific instrument from scratch. Regarding the first part, at UC Louvain a pulsed free jet was developed, and it was coupled with two ionization methods. The first is an electric discharge. The second method consisted of using an electron gun. We have also implemented a time-of-flight (TOF) mass spectrometer capable of increasing resolution and consisting of a unit capable of accelerating, gating and re-referencing the ion beam to ground potential. The recorded mass spectra demonstrated the efficiency of the production of protonated water aggregates, other various mixed cationic aggregates, and anions. The first tests were carried out on N2O+. The photodissociation was performed using a frequency-doubled dye laser in the UV range around 323 nm. Laser fragmentation of the parent ion led to the formation of an ionic (NO+) and neutral (N) species. Analysis of the measured spectrum makes it possible to estimate the minimal rotational temperature that we are able to attain at 40 K. This result is encouraging and suggests the possibility of studying other molecular ions in the near future. The second part of this work, carried out at the University of Rennes 1, consisted of developing an instrument to study molecular species relevant for astrophysics by high-resolution absorption spectroscopy in the visible and near-infrared regions. In particular, the instrument developed will aim to study the large anionic carbon chains (C3-, C4-, … Cn-). Due to space charge effects, the density of target species produced in the laboratory is extremely low even in supersonic expansion. An efficient ion source has been developed. The chosen geometry was that of a planar Laval nozzle, adapted to reach a low temperature (40 K). The planar profile is important to have a greater interaction distance between the ions produced and the laser. These ions are produced using a direct current discharge coupled to the nozzle. On the other hand, by using a supercontinuum laser as a wideband incoherent source coupled to a high fineness cavity, we were able to characterize these species by absorption spectroscopy. The absorption spectrum is obtained using a Fourier transform spectrometer. The optimization and development of the instrument consisted of the optimization of the coupling of the laser source and the optical cavity, and then coupling the output into the Fourier transform spectrometer. We successfully measured the static absorption spectra of methane and acetylene to determine the operating parameters of the instrument, and we look forward to record the spectra of different radicals and finally anionic carbon chains.