Thèse soutenue

Impact des conditions environnementales sur la stoechiometrie de nanoparticules de magnétite

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Auteur / Autrice : Phoomipat Jungcharoen
Direction : Rémi MarsacMathieu Pédrot
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Sciences de la terre et de l'environnement
Date : Soutenance le 24/09/2021
Etablissement(s) : Rennes 1
Ecole(s) doctorale(s) : EGAAL
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Géosciences (Rennes)
Jury : Président / Présidente : Fabien Grasset
Examinateurs / Examinatrices : Aline Dia, Fabienne Gauffre, Khalil Hanna
Rapporteurs / Rapporteuses : Alexandre Gelabert, Grégory Lefèvre

Résumé

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Les nanoparticules de magnétite (MNs, 10 nm) sont présentes au cœur de la Zone Critique : le sol. Les MN ont été largement utilisés dans de nombreuses applications (la dépollution, la catalyse, le stockage d'énergie, l'imagerie et la thérapie médicale, etc.) en raison de leurs propriétés physiques et chimiques (optiques, magnétiques, semi-conducteurs et large surface spécifique). Cependant, les MNs stœchiométriques sont extrêmement sensibles à l’'O2 et aux conditions de pH. Ce projet de thèse visait à étudier l’évolution de la stœchiométrie de la magnétite (R = Fe(II)/Fe(III)) par utilisation du rayonnement synchrotron et à développer des modèles prédictifs de la solubilité de la magnétite dans des conditions environnementales pertinentes (pH, condition redox, concentration en Fe(II) dissous et présence de ligands organiques). Bien que la recherche à ce jour ait eu tendance à se concentrer sur les taux de réduction des contaminants en fonction de la stœchiométrie initiale de la magnétite (Rini), aucun travail ne s’est préoccupé du rapport effectif (Reff) et de la solubilité du Fe. Ici, cette thèse démontre que les MNs stœchiométriques ne peuvent pas exister à pH < 7 malgré une concentration élevée de magnétite et un excès de Fe(II) dissous. L'ajout de molécules organiques (citrate, EDTA, etc.) peut modifier de manière significative les propriétés de surface des MNs. Par conséquent, des précautions doivent être prises lorsque l'on travaille avec des MNs en présence de ligands.