Description quantitative et qualitative du cycle de l'iode et du sélénium en écosystèmes forestiers : influence du type d'essence et/ou des conditions climatiques et physico-chimiques des sols.

Quantitative and qualitative description of iodine and selenium cycles in forest ecosystems : the influence of tree species, climate and physicochemical conditions of the soils.

• Auteur / Autrice : Paulina Pisarek
• Direction : Hervé Gallard, Isabelle Le Hécho
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie Analytique et environnement
• Date : Soutenance le 09/07/2021
• Etablissement(s) : Pau
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale sciences exactes et leurs applications (Pau, Pyrénées Atlantiques ; 1995-)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut des sciences analytiques et de physico-chimie pour l'environnement et les matériaux (Pau) - Institut des sciences analytiques et de physico-chimie pour l'environnement et les matériaux (Pau)
• Jury : Président / Présidente : Brice Bouyssière
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Maïté Bueno, Yves Thiry
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Anne Probst, Pascal Reiller

Mots clés

Mots clés contrôlés

Sols -- Contamination radioactive

Biosphère

Sélénium

Mots clés libres

Sélénium

Iode

Forêt

Arbre

Humus

Spéciation

Selenium

Iodine

Forest

Tree

Humus

Speciation

Résumé

Les radio-isotopes à vie longue du sélénium (79Se, t1/2 = 3,3 × 105 ans) et de l'iode (129I, t1/2 =1,6 × 107 ans) sont reconnus comme hautement prioritaires dans l'évaluation de la sécurité de la biosphère face aux contaminations potentielles issues de l'activité des centrales nucléaires, l’enfouissement de déchets et les essais d'armes nucléaires. Dans les écosystèmes, ces radio-isotopes se comportent comme leurs isotopes stables. La compréhension de leur cycle et de leur bioaccumulation est donc cruciale afin d'évaluer les conséquences d’une radiocontamination. Dans cette étude, l'écosystème forestier a été plus particulièrement étudié car la canopée constitue une surface d'interception importante des dépôts atmosphériques. Dans une première partie, les échantillons de litières, humus et sols issus de 51 sites forestiers ont été analysés afin d’évaluer l’importance du climat, des conditions environnementales et géochimiques dans la distribution et l'accumulation du sélénium dans les forêts françaises. Les concentrations de Se dans les litières sont positivement corrélées avec celles dans les pluies et sont supérieures en climat océanique par rapport aux climats montagnard et de transition. Les stocks de sélénium dans l’humus diminuent dans l’ordre: mor > moder > mull. Les concentrations les plus élevées de Se dans le sol sont observées pour des sols acides, riches en matière organique et en oxydes de Fe/Al sous Douglas et hêtre en climat de montagne. Dans une seconde partie, le suivi de peuplements monospécifiques (Douglas, épicéa, pin, hêtre, chêne) pour un même climat et des conditions édaphiques identiques a permis de préciser l'impact des espèces d’arbre sur les inventaires et les flux de sélénium et d'iode. Un enrichissement des pluviolessivats plus important a été observé pour les conifères. Des flux différents de Se et I entre biomasse aérienne, humus et sols ont été déterminés en fonction des espèces d'arbres. Pour les deux éléments, la quantité d'éléments stockés dans les parties aériennes des arbres apparait marginale par rapport aux stocks du sol. Un enrichissement continu en élément de la litière fraîche aux couches les plus profondes de l’humus a été observé. En complément des mesures totales, la spéciation de Se et I dans les fractions aqueuses et NaOH d'humus et de sol a été réalisée. Les fractions hydrosolubles ne représentent que ~1,1 % des teneurs totales en Se et I dans le sol tandis que de plus grandes proportions (51 à 72 % de Se et 84 à 100 % de I) sont extraites à l’aide de NaOH. Seules les espèces inorganiques (SeO42- ou SeO32-, I- et IO3-), représentant ~1 à 52% des teneurs totales dans les extraits, ont été détectées. Une large proportion reste donc non identifiée, vraisemblablement sous des formes organiques dissoutes ou colloidales. La teneur en sélénium dans le sol apparait principalement contrôlée par sa forte affinité avec la matière organique et les oxydes de Fe, tandis que le profil particulier de l’iode dans la colonne de sol, de type “enrichissement-depletion”, semble lié à des réactions entre l’iode et les matières organiques dissoutes puis une adsorption de cette matière organique sur les oxydes de Al.

The long-lived radioisotopes of selenium (79Se, t1/2 = 3.3× 105 years) and iodine (129I, t1/2 =1.6 × 107 years) were identified as high priority in the safety assessment of the biosphere towards potential contaminations from nuclear power plants activity, waste repositories and nuclear weapon tests. Selenium and iodine are essential micronutrients indispensable for proper functioning of mammalian life. Once 79Se and 129I enter into the ecosystem, they may be easily incorporated into stable Se and I cycles. The understanding of their biogeochemical cycling is thus necessary to properly evaluate the harmful consequences after anthropogenic radiocontamination events. In this study, the forest ecosystem attracted attention as a place of enlarged interception surface formed by tree canopy. Climate, environmental and geochemical conditions were examined in order to discriminate important factors regarding the distribution and accumulation of Se in French forests. Selenium concentrations in litterfall were strongly and positively correlated with those in precipitations and, were significantly higher under oceanic compared to transition and mountain climates. Selenium stocks in humus decreased in the order: mor > moder > mull. The highest Se concentrations in soil were determined in mountain climate in Douglas and beech forests, where soils were acidic and rich in organic matter and Fe/Al oxides. The monitoring of monospecific stands (Douglas, spruce, pine, beech, oak) with identical geogenic material and climate allowed specifying the impact of tree species on inventories and fluxes of selenium and iodine. Tree canopies interacted with atmospheric inputs leading to element enrichment in throughfall, especially for conifers. Tree species showed divergent Se and I requirement, uptake and return fluxes in the forest soils. For both elements, the amount of elements stored in aboveground tree parts were marginal compared to soil stocks. Humus showed positive Se and I accumulation rates and continuous enrichment from fresh to humified organic material. The water-soluble fraction of the elements represented only ~1.1% of their total content in soil, while the largest proportion was soluble in NaOH (51-72% of Se and 84-100% of I content). Only inorganic species (SeO42- or SeO32-, I- and IO3-) were detected in water and NaOH extracts, accounting for ~1-52% of total element contents in extracts. A significant proportion of Se and I remained unidentified and was supposed to be in dissolved and/or colloidal organic forms. Selenium content in soil was controlled by its strong affinity with organic matter and Fe minerals, while specific I “enrichment-depletion profile” in soil column might be due to iodination of organic matter and association of this iodinated organic matter with Al minerals.