Thèse soutenue

Caractérisations et modélisation du vieillissement des tritiures métalliques : application au tritiure de palladium

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Auteur / Autrice : Bérengère Evin
Direction : Valérie Paul-BoncourMichel LatrocheMathieu SegardEric Leroy
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Chimie
Date : Soutenance le 18/06/2021
Etablissement(s) : Paris 12
Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences, Ingénierie et Environnement (Champs-sur-Marne, Seine-et-Marne ; 2010-....)
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut de Chimie et des Matériaux Paris-Est (Thiais, Val-de-Marne) - Institut de Chimie et des Matériaux Paris-Est / ICMPE
Equipe de recherche : Métallurgie et Matériaux Inorganiques
Jury : Président / Présidente : Christian Masquelier
Examinateurs / Examinatrices : Valérie Paul-Boncour, Michel Latroche, Mathieu Segard, Christian Masquelier, Martin Hÿtch, Myriam Dumont, Marie-Laure David, Mathieu Kociak, Eric Leroy
Rapporteur / Rapporteuse : Martin Hÿtch, Myriam Dumont

Mots clés

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Mots clés contrôlés

Résumé

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Ces travaux de thèse portent sur le stockage des isotopes de l’hydrogène sur la base d’hydrures de palladium réversibles et à basse pression d’équilibre. Ce mode de stockage solide est particulièrement intéressant pour le tritium, isotope radioactif de l'hydrogène, car il assure sécurité et compacité du stockage. Cependant, la décroissance radioactive du tritium s'accompagne de l'apparition d'hélium-3. L’hélium-3 généré est très peu soluble dans la matrice métallique et les atomes se réorganisent rapidement sous forme de nano-bulles. Ce phénomène, modifiant les propriétés physico-chimiques du tritiure de palladium, est appelé vieillissement. Lorsque la concentration en hélium-3 dans le matériau atteint une valeur critique, la rétention en phase solide n'est plus assurée et il se produit alors une désorption massive durant laquelle l'hélium-3 est relargué en phase gazeuse. Durant cette dernière phase, la pression d’hélium dans le dispositif de stockage du tritiure peut augmenter rapidement. Ce dernier stade du vieillissement est donc dimensionnant pour les applications de stockage.Il est fondamental de comprendre et de pouvoir prédire l’évolution des matériaux de stockage au cours du temps et donc les mécanismes de vieillissement. À cette fin, les deux premières phases du vieillissement, la nucléation et la croissance des bulles d’hélium-3, ont été modélisées. La dernière phase du vieillissement, la désorption d’hélium-3, doit encore être modélisée.Ces travaux sont répartis en deux axes majeurs. Le premier consiste à caractériser l’effet du vieillissement sur des matériaux vieillis sous tritium entre 6 mois et 26 ans. Ceci est réalisé par l’étude de la microstructure (MET, tomographie électronique), par des études quantitatives microscopiques (spectroscopie EELS) et macroscopiques (RMN) ainsi que par des études mécaniques de traction. L’ensemble des données récoltées doit permettre d’ajuster les modèles théoriques. Le deuxième axe de cette étude est l’amélioration et la poursuite de la modélisation du phénomène de vieillissement. Précisément, d’ajuster les deux modèles existants à l’aide des paramètres expérimentaux et de proposer un modèle pour la dernière phase du vieillissement, la désorption massive d’hélium-3.