Etude expérimentale sur la formation de précurseurs de suie par des techniques de tube de choc

Experimental study on the formation of soot precursors by shock tube techniques

• Auteur / Autrice : Alaa Hamadi
• Direction : Andrea Comandini
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Sciences de l'Ingénieur. Energétique et génie des procédés
• Date : Soutenance le 09/12/2021
• Etablissement(s) : Orléans
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Énergie, Matériaux, Sciences de la Terre et de l'Univers (Centre-Val de Loire ; 2012-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut de combustion aérothermique réactivité et environnement (Orléans, Loiret ; 2007-...)
• Jury : Président / Présidente : Laurent Catoire
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Andrea Comandini, Laurent Catoire, Frédérique Battin-Leclerc, Alessio Frassoldati, Nabiha Chaumeix
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Frédérique Battin-Leclerc, Alessio Frassoldati

Mots clés

Mots clés contrôlés

Tubes à choc

Combustion

Composés aromatiques polycycliques

Chromatographie en phase gazeuse

Spectrométrie de masse

Précurseurs

Suie

Cinétique chimique

Mots clés libres

Modélisation cinétique

Propyne

Kinetic modeling

Propyne

Résumé

La thèse vise à développer un modèle cinétique complet, mettant l'accent sur la chimie de la formation des HAP, basé sur les profils des espèces obtenus dans un tube de choc couplé à des techniques de chromatographie/ spectrométrie de masse. Cette configuration est conçue et développée afin de mesurer avec précision les espèces stables jusqu'à quatre cycles aromatiques. En particulier, la pyrolyse de différents combustibles et mélanges aromatiques est étudiée dans des conditions de combustion moteur, à des températures de 900 à 1800 K, à une pression d'environ 20 bars et un temps de réaction de 4 ms. Les combustibles étudiés comprennent le propylène, le propyne, le benzène et le toluène avec ou sans combustibles C2/C3 ajoutés, le phénylacétylène, le phénylacétylène + acétylène/éthylène, les alkylbenzènes en Ca-C10. Les résultats de mes travaux comprennent : i) l'obtention d'une vaste base de données expérimentales sur les profils d'espèces ; ii) développement d'un modèle cinétique chimique détaillé et complet ; iii) une compréhension avancée des schémas cinétiques et des mécanismes impliqués dans la décomposition thermique des combustibles et la formation de molécules précurseurs de suie. Ces résultats peuvent servir de développement de modèles futurs concernant des combustibles plus complexes ainsi que la base pour la construction de codes de suie pour la simulation de la formation de particules dans les applications de combustion.

Polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) are considered important soot precursors. Exploring and understanding the PAH formation pathways are essential building-blocks toward developing reliable kinetic models that can accurately simulate soot formation. This work aims at developing a comprehensive kinetic model emphasizing on PAH formation chemistry based on the detailed species profiles obtained in a high­purity single-pulse shock tube coupled to gas chromatography / mass spectrometry techniques. ln particular, the pyrolysis of different aromatic fuels and mixtures is studied under combustion-like conditions, over a wide temperature range (900-1800 K), pressures of around 20 bar, and reaction times of 4 ms. The fuels include propylene, propyne, benzene and toluene with and without addition of C2/C3 fuels, phenylacetylene, phenylacetylene + acetylene/ethylene, Ca-C10 alkylbenzenes. The outputs of the present work include: i) an extensive experimental database of species profiles, including PAHs up to four-rings; ii) development of a detailed and comprehensive chemical kinetic mode!; iii) advanced understanding on the kinetic schemes and mechanisms involved in the fuels thermal decomposition and formation of soot precursor molecules. These results can serve for future mode! developments concerning more complex fuels and surrogates as well as the base for the construction of soot codes for simulation of particle formation in combustion applications.