Développement et caractérisation de stratifiés sub-nanométriques à haute valeur k d'oxydes binaires pour des applications à haute densité

Development and characterization of high-k sub-nanometric laminates of binary oxides for applications in high density capacitances

• Auteur / Autrice : Mudit Upadhyay
• Direction : Ulrike Anne Lüders
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Electronique, microelectronique, optique et lasers, optoelectronique microondes
• Date : Soutenance le 19/03/2021
• Etablissement(s) : Normandie
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale physique, sciences de l’ingénieur, matériaux, énergie (Saint-Etienne du Rouvray, Seine Maritime)
• Partenaire(s) de recherche : établissement de préparation : Université de Caen Normandie (1971-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire de cristallographie et sciences des matériaux (Caen ; 1996-....)
• Jury : Président / Présidente : Maryline Guilloux-Viry
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Ulrike Anne Lüders, Alain Sylvestre, Emmanuel Defaÿ, Florent Lallemand, Wilfrid Prellier, Jérôme Wolfman
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Alain Sylvestre, Emmanuel Defaÿ

Mots clés

Mots clés contrôlés

Analyse

Circuits équivalents

Spectroscopie d'impédance

Mots clés libres

Stratifiés sub-nanométriques

Effet de Maxwell-Wagner

Sub-nanometric laminates

Maxwell-Wagner effect

Impedance spectroscopy

Equivalent circuit analysis

Résumé

Cette thèse est un effort pour développer de nouveaux matériaux à constante diélectrique élevée pour des capacités à haute densité et présente une étude détaillée des propriétés diélectriques des stratifiés sub-nanométriques amorphes (Al2O3 / ZnO, Y2O3 / ZnO et Al2O3 / Y2O3) déposés par ablation laser pulsé (PLD). Afin de déterminer les conditions optimales pour le dépôt des stratifiés sub-nanométriques, des films de Al2O3, Y2O3 et ZnO ont été étudiés ainsi que l'effet des paramètres de dépôt sur les propriétés du film. Pour les structures stratifiées, l'effet des interfaces internes du stratifié sur les propriétés diélectriques a été étudié et présenté en détail. Une constante diélectrique élevée est obtenue dans les stratifiés Al2O3 / ZnO par effet Maxwell-Wagner, en raison de l'accumulation de charges aux interfaces internes du stratifié. Une analyse de circuits équivalents a été réalisée pour déterminer les principales caractéristiques électriques des couches individuelles sub-nanométriques et de leurs interfaces. Les énergies d'activation des porteurs de charge dans les stratifiés ont été déduites de la spectroscopie d'impédance à haute température. L'effet de la pression de dépôt et de l'épaisseur de couche individuelle des matériaux constitutifs sur les propriétés diélectriques des stratifiés est étudié. De plus, l'importance d'une épaisseur individuelle optimale pour chaque matériau est soulignée. Pour une optimisation supplémentaire de l'effet Maxwell-Wagner avec de faibles pertes diélectriques associées, l'épaisseur de la couche individuelle a été augmentée à l'échelle nanométrique et l'empilement diélectrique total a été adapté.

This dissertation is an effort to develop new high dielectric constant materials for high- density capacitances and presents a detailed study of dielectric properties of amorphous sub-nanometric laminates (Al2O3/ZnO, Y2O3/ZnO and Al2O3/Y2O3) deposited by Pulsed Laser Deposition (PLD). In order to determine the optimal conditions for the deposition of the sub-nanometric laminates, single films of Al2O3, Y2O3 and ZnO were studied in a first step and the effect of the main deposition parameters on the single film properties were established. For the laminate structures, the effect of the internal interfaces of the laminate on the dielectric properties have been studied and presented in detail. A high dielectric constant is obtained in Al2O3/ZnO laminates by the Maxwell – Wagner effect, because of the accumulation of charges at the internal interfaces of the laminate. Equivalent circuit analysis has been carried out to determine the main electrical characteristics of the sub-nanometric individual layers and their interfaces. The activation energies of the charge carriers in the laminates were deduced from high-temperature impedance spectroscopy. The effect of the deposition pressure and individual layer thickness of the constituent materials on the dielectric properties of the laminates are studied and the importance of an optimal individual thickness for each material is highlighted. For further optimization of the Maxwell-Wagner effect with low associated dielectric losses, the individual layer thickness was enhanced into the nanometric scale, and the total dielectric stack has been adapted.