Synthèses et caractérisations de nouveaux silicates et germanosilicates cristallisés préparés en présence d'agents structurants organiques symétriques et asymétriques

Synthesis and characterization of new crystallized silicates and germanosilicates prepared in the presence of symmetrical and asymmetrical organic structuring agents

• Auteur / Autrice : Carole Isaac
• Direction : Jean-Louis Paillaud, Toufic Jean Daou
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie Physique
• Date : Soutenance le 21/12/2021
• Etablissement(s) : Mulhouse
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Physique et chimie-physique (Strasbourg ; 1994-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut de Science des Matériaux de Mulhouse - Institut de Recherche en Informatique Mathématiques Automatique Signal - IRIMAS - UR 7499 / IRIMAS

Mots clés

Mots clés contrôlés

Résonance magnétique nucléaire

Monocristaux

Rayons X -- Diffraction

Rietveld, Méthode de

Zéolites

Synthèse hydrothermale

Synthèse organique

Hétéroéléments

Mots clés libres

Ammoniums diquaternaires

Hétéroéléments

Agents structuraux organiques symétriques et asymétriques

Synthèse organique

Diffraction des rayons X sur monocristal

Synthèse hydrothermale

Zéolithes

Phyllosilicates

Méthode de Rietveld

RMN à l'état solide

Diquaternary ammoniums

Heteroelements

Symmetrical and asymmetrical organic structure-directing agents

Organic synthesis

Single-crystal X-ray diffraction

Hydrothermal synthesis

Zeolites

Phyllosilicates

Rietveld analysis

Solid state NMR

Résumé

La synthèse de matériaux zéolithiques est régie par de nombreux paramètres, tels que la présence d'hétéroéléments associés au silicium, le type d'agent minéralisateur, l'agent structurant organique ("OSDA") ainsi que la dilution. Cette thèse présente les résultats de synthèses hydrothermales réalisées en présence de molécules organiques originales de type ammonium diquaternaires symétriques et asymétriques. Dans un premier temps, huit milieux ont été testés pour chacune d'entre elles puis, en fonction des résultats obtenus, d'autres expériences ont été menées. Ainsi, ces synthèses ont permis l'obtention d'un phyllosilicate ainsi que la découverte de nouvelles voies de synthèses pour des zéolithes de topologies connues, parmi lesquelles \textbf{-SVR}, \textbf{BEC}, \textbf{STI}, \textbf{UOZ} et la quasi-zéolithe PKU-15. En plus des caractérisations usuelles (analyse chimique, propriété texturale, analyse thermogravimétrique, RMN du solide multinoyaux), des études structurales ont été menées par diffraction des rayons X sur poudre et monocristal. Ainsi, pour des topologies de charpente différentes, les interactions entre l'agent structurant organique et la charpente minérale ont pu être discutées.

The synthesis of zeolitic materials is governed by many parameters, such as the presence of heteroelements associated with silicon, the type of mineralizing agent, the organic structure-directing agent ("OSDA") as well as the dilution. This thesis presents the results of hydrothermal syntheses carried out in the presence of original organic molecules such as symmetrical and asymmetrical diquaternary ammoniums. Initially, eight media were tested for each of them then, depending on the results obtained, other experiments were conducted. Thus, these syntheses have made it possible to obtain a phyllosilicate as well as the discovery of new synthetic routes for zeolites of known topologies, including \textbf{-SVR}, \textbf{BEC}, \textbf {STI}, \textbf{UOZ} and quasi-zeolite PKU-15. In addition to the usual characterizations (chemical analysis, textural properties, thermogravimetric analysis, multi-nuclei solid-state NMR), structural studies were carried out by X-ray diffraction on powder and single crystal. Thus, for different framework topologies, the interactions between the organic structure-directing agent and the mineral framework could be discussed.