Etude electrochimique de l'interaction entre des particules magnétiques fonctionalisées des dérivés de nucléobases et des métaux lourds

Electrochemical study of the interaction between magnetic beads functionalized with nucleobase derivatives and selected heavy metals

• Auteur / Autrice : Simona Sawan
• Direction : Abdelhamid Errachid El Salhi, Rita Maalouf
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie analytique
• Date : Soutenance le 01/07/2021
• Etablissement(s) : Lyon
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale de Chimie (Lyon ; 2004-....)
• Partenaire(s) de recherche : établissement opérateur d'inscription : Université Claude Bernard (Lyon ; 1971-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut des Sciences Analytiques
• Jury : Président / Présidente : Didier Léonard
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Abdelhamid Errachid El Salhi, Rita Maalouf, Hafsa Korri-Youssoufi, Yanxia Hou-Broutin, Mohamed Mehdi Chehimi
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Hafsa Korri-Youssoufi, Yanxia Hou-Broutin

Mots clés

Mots clés contrôlés

Adsorption

Dérivés

Nucléobases

Nanoparticules magnétiques

Décontamination

Métaux lourds

Mots clés libres

Nanoparticules d'oxyde de fer

Adsorption

Arsenic

Cuivre

Cadmium

Plomb

Performances analytiques

Dérivés de nucléobases

Iron oxide nanoparticles

Adsorption

Arsenic

Copper

Cadmium

Lead

Analytical performance

Nucleobase derivatives

Résumé

Certains métaux lourds sont essentiels en petites quantités à la vie humaine. Cependant, l'exposition à de fortes doses est impliquée dans de nombeuses pathologies sévères et de maladies neurodégénératives. Ils sont non seulement nocifs pour les êtres humains, mais aussi pour le système écologique dans la mesure où ils sont non biodégradables. La pollution environmentalle par les métaux lourds provient de diverses sources, naturelles et/ou anthropiques, d’où la necessité de disposer des technqiues de detection et de décontamination efficaces. Le présent travail consiste à utiliser des nanoparticules magnétiques (Fe3O4 NPs) enrobées de (3-aminopropyl) triéthoxysilane (APTES) et fonctionnalisées avec des dérivés de nucléobases pour l’étude d'adsorption des ions arsenic, cadmium, cuivre et plomb. La caractérisation physique et chimique des nanoparticules a été réalisée à l'aide de la spectroscopie infrarouge à transformée de Fourier (FTIR), de l'analyse des rayons X à dispersion d'énergie, de la microscopie électronique à balayage et de la diffraction des rayons X. La fonctionnalisation des nanoparticules a été confirmée par FTIR. La pertinence des méthodes électrochimiques, et en particulier de la voltampérométrie à onde carrée, pour les études d'adsorption a été étudiée. Il a été montré que le signal électrochimique diminuait avec l'augmentation des concentrations de métaux lourds. Les études cinétiques ont montré la supériorité d'un dérivé de nucléobase, la guanine hydrazide, par rapport aux autres nucléobases. Les isothermes de Langmuir et de Freundlich ont été utilisés pour évaluer le comportement d'adsorption des nanoparticules fonctionnalisées et les données expérimentales ont montré que le modèle Langmuir simulait mieux l’adsorption. La capacité d'adsorption la plus élevée a été observée pour l’arsenic avec un Q0 de 446,43 µg.g-1, diminuant à mesure que les rayons ioniques augmentaient. De plus, les signaux générés par voltampérométrie à onde carrée ont été utilisés pour évaluer les performances analytiques des différentes nanoparticules fonctionnalisées. Deux gammes de réponses linéaires distinctes ont été détectées pour tous les métaux lourds. La sensibilité et la limite de détection des différents métaux lourds mesurés via les nanoparticules fonctionnalisées avec de l'hydrazide de guanine correspondent respectivement à 171,6 µA / µM et 0,069 µM pour le cuivre, 156 µA / µM et 0,011 µM pour le plomb, 101,4 µA / µM et 0,077 µM pour cadmium et 144 µA / µM et 0,021 µM pour l'arsenic.

Even though some heavy metals are essential in small quantities for human life, exposure to increased levels of heavy metal ions is known to cause several disorders and diseases. Not only are they harmful to human beings, but also to the ecological system in general due to their non-biodegradability. Since they can reach the environment through natural and anthropogenic sources, their detection and removal from different environmental matrices are of great importance. The present work involves using magnetic nanoparticles (Fe3O4 NPs) coated with (3-aminopropyl)triethoxysilane (APTES) and functionalized with nucleobase derivatives for the adsorption studies of arsenic, cadmium, copper and lead ions. The physical and chemical characterization of the nanoparticles was done using Fourier transform infrared (FTIR) spectroscopy, energy-dispersive X-ray analysis, scanning electron microscopy and X-ray diffraction. The successful functionalization of the nanoparticles was confirmed using FTIR. The suitability of electrochemical methods, and specifically square wave voltammetry, for adsorption studies was investigated. The electrochemical signal was shown to decrease with increasing heavy metal concentrations. Kinetic studies showed the superiority of one nucleobase derivative, guanine hydrazide, compared to the remaining nucleobases. Both Langmuir and Freundlich isotherms were used to assess the adsorption behavior of the functionalized nanoparticles and the experimental data were better fitted with the Langmuir model. The highest adsorption capacity was observed for arsenic ions with Q0 of 446.43 µg.g-1, decreasing as the ionic radii increased. Moreover, the signals generated by square wave voltammetry were used to assess the analytical performances of the different functionalized nanoparticles. For all heavy metals, two distinct linear response ranges were detected. Using the nanoparticles functionalized with guanine hydrazide, the sensitivities and limits of detection of the heavy metals were as follows: 171.6 µA/µM and 0.069 µM for copper, 156 µA/µM and 0.011 µM for lead, 101.4 µA/µM and 0.077 µM for cadmium and 144 µA/µM and 0.021 µM for arsenic, respectively.