Propriétés de scintillation d'hétérostructures nanocristaux semiconductrices II-VI

Scintillation properties of II-VI semiconductor nanocrystal heterostructures

• Auteur / Autrice : Zhu Meng
• Direction : Christophe Dujardin, Benoît Mahler
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance le 28/05/2021
• Etablissement(s) : Lyon
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale de Physique et Astrophysique de Lyon (1991-....)
• Partenaire(s) de recherche : établissement opérateur d'inscription : Université Claude Bernard (Lyon ; 1971-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut Lumière Matière
• Jury : Président / Présidente : Franck Lépine
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Christophe Dujardin, Audrey Potdevin-Caumond, Martin Nikl, Frédéric Lerouge, Anna Vedda
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Audrey Potdevin-Caumond, Martin Nikl

Mots clés

Mots clés contrôlés

Matériaux

Chimie des états excités

Puits quantiques

Nanocristaux semiconducteurs

Mots clés libres

Puits quantiques sphériques

Nanoplaquettes

Scintillation

Multiexcitons

Multiplication des porteurs

Spherical quantum wells

Nanoplatelets

Scintillation

Multiexcitons

Carrier multiplication

Résumé

Dans cette thèse, nous nous sommes concentrés sur l'étude des propriétés de scintillation dans des nanocristaux semiconducteurs (NCs) sous excitation par rayons X. Deux types de NCs hétérostructuraux ont été synthétisés avec succès : des puits quantiques sphériques (SQWs) et des nanoplaquettes (NPLs). À l'aide de la spectroscopie sous excitation continue et résolue en temps, nous avons comparé la recombinaison radiative temporelle et spectrale produite à la suite d'une photoexcitation et d'une radiation ionisante aux rayons X. Grâce à une analyse comparative entre l'excitation optique intense et l'excitation aux rayons X, nous avons réussi à identifier et à assigner les états excités pendant le processus de scintillation dans les SQWs, et nous avons démontré le rôle important de la formation de multiexcitons par la multiplication des porteurs pendant la relaxation énergétique des électrons. Nous avons également étudié expérimentalement et théoriquement l'évolution des états excités en fonction de la taille des particules, mais la dépendance de la taille observée n'est pas évidente, ce qui suggère que l'augmentation de la concentration d'excitation qui a lieu dans les grandes particules est compensée par un phénomène de trempe Auger. De plus, en tant que matériau potentiel de scintillation ultrarapide, la réponse de scintillation de différents NPLs hétérostructuraux a également été discutée. Dans notre thèse, nous avons appliqué les mêmes techniques pour analyser les processus dynamiques des états excités sous excitation aux rayons X, et nous avons analysé de manière comparative la réponse temporelle et l'émission de multiexcitons dans les NPLs cœur/couronne, cœur/coquille, cœur/couronne/coquille. Nos observations permettront de mieux comprendre les mécanismes de scintillation impliqués dans les nanostructures et contribueront au développement et aux applications des nano-scintillateurs, en particulier dans le domaine des matériaux scintillateurs hybrides.

In this thesis, we focused on the investigation of the scintillation properties in semiconducting nanocrystals(NCs) under X-rays excitation. Two types of heterostructural NCs were successfully synthesized: spherical quantum wells (SQWs) and nanoplatelets (NPLs). Using steady state fluorescence spectroscopy and time resolved techniques, we compared temporally and spectrally radiative recombination produced following photoexcitation and X-rays ionizing radiation. Through comparative analysis between intense optical excitation and X-rays excitation, we achieved the identification and assignment of the excited states during the scintillation process in SQWs, and demonstrated the important role of the multiexcitons formation by the carrier multiplication during the energetic electron relaxation. We have also experimentally and theoretically studied the evolution of excited states as a function of particle size, but the size dependence observed is not obvious, which suggests that the increase of excitation concentration taking place in large particles is compensated by an Auger quenching phenomenon. Additionally, as a potential ultrafast timing scintillation material, the scintillation response of different heterostructural NPLs was also discussed. In our thesis, we applied the same techniques to analyze the excited states dynamical processes under X-rays excitation, and comparatively analyzed the time response and multiexcitons emission in core/crown, core/shell, core/crown/shell NPLs. Our observations will provide a better understanding of the scintillation mechanisms involved in nanostructures and will contribute to the development and applications of the nano-scintillators, particularly in the field of hybrid scintillator materials.