Origine des matières en suspension et des sédiments déposés dans le bassin versant du Rhône : historique des apports et réactivité des traceurs

Origin of suspended matter and sediments deposited in the Rhône watershed : historical inputs and reactivity of tracers

• Auteur / Autrice : Céline Begorre
• Direction : Marina Coquery, Aymeric Dabrin
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie de l'environnement
• Date : Soutenance le 23/02/2021
• Etablissement(s) : Lyon
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale de Chimie (Lyon ; 2004-....)
• Partenaire(s) de recherche : établissement opérateur d'inscription : Université Claude Bernard (Lyon ; 1971-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : RiverLy (Lyon)
• Jury : Président / Présidente : Jean-Marc Chovelon
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Marina Coquery, Aymeric Dabrin, Sophie Ayrault, Cédric Legout, Oldrich Navratil
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Sophie Ayrault, Cédric Legout

Mots clés

Mots clés contrôlés

Chimie de l'environnement

Traceurs (chimie)

Cours d'eau -- France -- Rhône (France)

Sédiments en suspension

Mots clés libres

Traçage des sources

Réactivité traceurs

Carottes de sédiment

Matières en suspension

Fraction résiduelle

Traceurs géochimiques

Source fingerprinting

Tracer reactivity

Sediment cores

Suspended particulate matter

Non-reactive fraction

Geochemical properties

Résumé

Les matières en suspension (MES), présentes en excès dans les rivières, induisent des effets négatifs. Pour réduire les apports sédimentaires et les contaminants associés, il est nécessaire de déterminer l’origine des MES transportées dans les hydrosystèmes. Dans ce but, les approches de « fingerprinting » se sont largement développées ces quarante dernières années. Intégrées dans un modèle de mélange, les concentrations totales en métaux permettent d’estimer les contributions relatives des sources de MES. L’application de ces approches à des historiques de dépôts (carottes sédimentaires), encore peu abordée dans la littérature, permet de retracer de manière rétrospective les contributions relatives des différentes sources. Cependant, trois principaux verrous méthodologiques sont encore à clarifier et à améliorer pour minimiser les erreurs sur l’estimation des contributions : faut-il ou non appliquer une correction granulométrique aux concentrations des métaux entre les MES/sédiments sources et cibles, quel est le nombre de traceurs optimal à intégrer dans les modèles de mélange et comment mieux prendre en compte la réactivité des traceurs ? Cette réactivité potentielle des traceurs est problématique lorsque les concentrations totales en métaux sont utilisées, puisque ces concentrations intègrent l’ensemble des phases porteuses des MES/sédiments qui sont pour certaines susceptibles d’être altérées par les processus biogéochimiques lors de leur transfert et dépôt. Dans ce contexte, les objectifs de la thèse portent sur l’amélioration de la méthode de traçage des sources de MES avec, plus spécifiquement, l’évaluation de la pertinence des concentrations des métaux dans la fraction résiduelle des particules pour tracer les sources de MES à différentes échelles spatiales et temporelles (MES contemporaines et carottes sédimentaires). Cette méthodologie a été appliquée au bassin versant du Rhône en s’appuyant sur le réseau de suivi de l’Observatoire des Sédiments du Rhône. Dans le cas des MES contemporaines, les trois verrous méthodologiques ont été approfondis. Les contributions des sources (affluents) estimées par les modèles géochimiques ont été comparées à des sorties de modèle hydro-sédimentaire 1D, à des mélanges artificiels effectués en laboratoire ou enfin, aux contributions relatives des flux de MES mesurés. Nos résultats montrent que la correction granulométrique des concentrations totales et résiduelles améliore la justesse des estimations. Les méthodes de sélection impliquant un plus grand nombre de traceurs sont les plus adaptées pour optimiser la méthode de traçage que l’approche réductionniste, qui implique le moins de traceurs. De manière générale, les estimations des contributions des affluents les plus fiables sont obtenues en utilisant les concentrations résiduelles des métaux dans les modèles géochimiques. Dans les carottes sédimentaires, cela s’explique par l’intégration de plus de traceurs dans le modèle géochimique utilisant la fraction résiduelle, et parce que cette méthode permet de corriger les enrichissements en métaux totaux liés aux apports anthropiques antérieurs.

Suspended particulate matter (SPM), present in excess in rivers, induce negative effects. In order to reduce sediment inputs and associated contaminants, it is necessary to determine the origin of the SPM transported in the hydrosystems. To this end, fingerprinting approaches have been widely developed over the last forty years. Integrated into a mixing model, total metal concentrations provide estimates of the relative contributions of SPM sources. The application of these approaches to historical deposits (sediment cores), still insufficiently addressed in the literature, provides retrospective information about the relative source contributions. However, three main methodological issues still require clarification and improvement in order to prevent misinterpretation of the results: do we have to apply a particle size correction to metal concentrations between sources and targets samples, what is the optimal number of tracers to include in the mixing models and how to better take into account the reactivity of the tracers? This potential reactivity of tracers is problematic when total metal concentrations are used, since these include all the carrier phases of SPM/sediment, which are likely to be modified by biogeochemical processes during their transfer and deposition. In this context, the objectives of the thesis focus on the improvement of the SPM source fingerprinting method by assessing the relevance of using metal concentrations in the residual fraction of particles for tracing SPM sources at different spatial and temporal scales (contemporary SPM and sediment cores). This methodology was applied to the Rhône watershed using the monitoring network of the Rhône Sediment Observatory. In the case of contemporary SPM, the three methodological issues were addressed. The source contributions (tributaries) estimated by the geochemical models were compared to 1D hydro-sedimentary model outputs, to artificial mixtures conducted in the laboratory or, finally, to the relative contributions of the measured SPM fluxes. Our results showed that particle size correction of total and residual concentrations improves the accuracy of the estimates. Selection methods involving a larger number of tracers are more adapted to optimise the fingerprinting method than the reductionist approach, which involves fewer tracers. In general, the most reliable estimates of tributary contributions are obtained using residual metal concentrations. In sediment cores, this is due to the inclusion of more tracers in the geochemical model using the residual fraction, and because this method corrects for total metal enrichments related to past anthropogenic inputs.