Etude des mécanismes de déformation viscoplastiques du dioxyde d’uranium polycristallin au voisinage de la stoechiométrie : influence de l’activité d’oxygène et de la microstructure

A study of viscoplastic deformation processes in polycrystalline uranium dioxide in the near stoichiometric region : influence of oxygen activity and microstructure

• Auteur / Autrice : Jean-Baptiste Parise
• Direction : Guy Antou, Philippe Garcia
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Matériaux céramiques et traitements de surface
• Date : Soutenance le 18/06/2021
• Etablissement(s) : Limoges
• Ecole(s) doctorale(s) : Ecole doctorale Sciences et ingénierie des matériaux, mécanique, énergétique (Poitiers ; 2018-2022)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut de Recherche sur les CERamiques
• Jury : Président / Présidente : Marie-France Barthe
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Guy Antou, Philippe Garcia, Thomas Helfer
• Jury : Rapporteur / Rapporteuse : Jean-Marc Chaix, Sylvain Meille

Mots clés

Mots clés contrôlés

Analyse EBSD

Microscopie électronique à balayage

Flexion (mécanique)

Matériaux -- Fluage

Dioxyde d'uranium

Mots clés libres

Fluage-restauration

Compression

Flexion 3 et 4-points

Activité d’oxygène

MEB/EBSD

Fluage d’irradiation

Loi de comportement

Uranium dioxide

Restauration-creep

Compression

3 and 4-point bending

Oxygen activity

SEM/EBSD

Irradiation creep

Constitutive law

Résumé

Cette étude contribue à la compréhension des mécanismes de déformation viscoplastiques du dioxyde d’uranium polycristallin, avec une attention particulière portée aux effets de la microstructure initiale et de la pression partielle d’oxygène en équilibre avec le solide. La caractérisation de la réponse viscoplastique du matériau s’est appuyée sur la réalisation d’essais mécaniques à haute température et sous atmosphère contrôlée, combinée à la simulation numérique de ces essais et à la caractérisation microstructurale des échantillons déformés (par MEB/EBSD et MET). Trois microstructures polycristallines ont été étudiées et sollicitées en compression et en flexion trois et quatre points. La simulation numérique de ces trois types d’essais a été mise en oeuvre en grandes transformations, sou l’hypothèse des déformations logarithmiques, en intégrant une loi de comportement de type Frederick-Armstrong. Appliquée à la compression, elle a permis de préciser les conditions requises pour que ces essais puissent être considérés comme uniaxiaux. Ainsi, pour des échantillons du premier lot présentant une taille moyenne de grains de 11 μm (élaborés par métallurgie des poudres), une interprétation de la vitesse d’écoulement stationnaire à l’aide d’une loi de fluage phénoménologique indique des exposants de la contrainte et de la pression partielle d’oxygène de l’ordre de 5 (caractéristique du fluage restauration) et de 1/6 respectivement. Les examens microstructuraux post-essais ont confirmé une microstructure typique du fluage restauration, caractérisée par une subdivision des grains d’origine en sous-grains faiblement désorientés les uns par rapport aux autres. En revanche, la dépendance identifiée à la pression partielle d’oxygène ne permet pas à ce stade, en se limitant à de simples lois d’action de masses et en négligeant les interactions coulombiennes entre défauts ponctuels, de statuer sur le fait que la cinétique de restauration pourrait être associée, comme attendu, à la diffusion en volume du cation. Les essais de compression, réalisés sur le second lot d’échantillons à microstructure plus fine (taille de grains moyenne de 3 μm) produits au JRC-Karlsruhe par frittage SPS, ont montré un effet de durcissement du matériau attribué à la faible taille des grains, et la concomitance de mécanismes de déformation de type fluage-dislocation et fluage-diffusion. Les essais de flexion menés sur les derniers échantillons du dernier lot, obtenus par métallurgie des poudres, ont permis de mettre en évidence une dissymétrie de la réponse du dioxyde d’uranium en traction et en compression. Les analyses microstructurales post-essais montrent une fragmentation des grains d’origine, signature de mécanismes associés au fluage-dislocation, plus marquée dans les régions soumises à la traction. Par ailleurs, l’allure caractéristique des courbes de charge en flexion trois-points, marquée par un maximum avant l’établissement d’un régime stationnaire d’écoulement, est attribuée à la propagation stable de fissures intergranulaires dans les zones en traction. Finalement, une étude originale de la réponse du matériau sous l’effet conjugué de la température, de la contrainte et d’une irradiation externe aux portons, n’a pas permis de mettre en évidence une déformation viscoplastique des échantillons. En revanche, ces expériences ont montré une fragilisation et un fort gonflement du matériau du fait de l’irradiation.

This study contributes to our understanding of high temperature viscoplastic deformation processes in polycrystalline uranium dioxide, with particular attention paid to the influence of the initial material microstructure and the equilibrium partial pressure of oxygen. The material response to stress was characterised through high temperature mechanical tests, carried out in a controlled gaseous atmosphere, combined with numerical modelling of these tests and microstructural characterisations of deformed samples using SEM/EBSD and TEM. Three polycrystalline microstructures were examined in compression and three and four point bending. Logarithmic strains were implemented in a finite strain framework to model all three types of tests. A Frederick-Armstrong material behaviour law was further assumed. When applied to compression tests, the modelling enabled us to determine the conditions in which tests can be considered uniaxial. The interpretation of the stationary strain rates with a phenomenological behaviour law for samples from the first set with an 11 μm average grain size (manufactured from a powder metallurgy route), indicates a stress exponent of 5, which is characteristic of restauration creep, and an oxygen partial pressure exponent of 1/6. The destructive characterisation of samples subsequent to testing reveals a microstructure typical of restauration creep, in which the original grains fragment into subgrains separated by low angle boundaries. However, using the laws of mass action which assume an infinitely diluted, non-interacting population of point defects, the dependence of stationary strain rates to the partial pressure of oxygen does not enable us, at this stage, to conclude to a restauration mechanism controlled by cation volume diffusion. Compression tests carried out on the second set of samples produced by SPS at JRC-Karlsruhe, reveal a hardening effect attributed to their smaller grain size (3 μm average grain size), and the concomitance of both dislocation creep and diffusional creep deformation mechanisms. Bending tests carried out on the last set of samples, produced via a powder metallurgy route, reveal a compression and tensile response which is asymmetric. Post-test microstructural analyses indicate that grain fragmentation, characteristic of dislocation creep, occurs to a greater extent in regions of the specimens subjected to tensile loading. Further, three point bending response curves systematically go through a maximum prior to the establishment of a stationary regime. This phenomenon is attributed to the stable propagation of intergranular cracks in tensile loaded regions. Finally, an original study was carried out of the material response under the combined influence of temperature, stress and external proton irradiations. The experiments did not enable us to induce any measurable viscoplastic strain, but did reveal substantial swelling and embrittlement of the material as a result of the irradiation.