Préparation, caractérisation et réactivité de catalyseurs xerogels et aerogels à base de zirconium, d’aluminium et de porosité contrôlée pour les réactions d’estérification et d’hydrogénation
Auteur / Autrice : | Wafa Ksila |
Direction : | Alain Rives, Mohamed Kadri Younes |
Type : | Thèse de doctorat |
Discipline(s) : | Chimie théorique, physique, analytique |
Date : | Soutenance le 20/11/2021 |
Etablissement(s) : | Université de Lille (2018-2021) en cotutelle avec Université de Tunis El Manar |
Ecole(s) doctorale(s) : | École doctorale Sciences de la matière, du rayonnement et de l'environnement (Lille ; 1992-....) |
Partenaire(s) de recherche : | Laboratoire : UCCS - Unité de Catalyse et Chimie du Solide - Unité de Catalyse et Chimie du Solide - UMR 8181 / UCCS |
Jury : | Président / Présidente : Noureddine Amdouni |
Examinateurs / Examinatrices : Pascale Massiani | |
Rapporteurs / Rapporteuses : Nadine Essayem, Kais Nahdi |
Mots clés
Résumé
Les oxydes de zirconium et d’aluminium sont des matériaux de grande stabilité thermique dans des conditions différentes et ont une surface dotée de sites acido-basiques modulables. La modification de ces oxydes par un oxo-anion, par une fonction acide et/ou métallique leur donne plus de stabilité, inhibe le frittage et développe l’acidité de leur surface et par suite ils peuvent être utilisés dans plusieurs réactions catalytiques en tant que phase active ou support.Les travaux de cette thèse portent sur la synthèse, la caractérisation et la valorisation de deux types de catalyseurs xerogels et aerogels à base d’oxydes de zirconium et d’aluminium. Nous avons fait le choix d’utiliser l’acide tellurique comme modulateur de l’acidité des supports à base de zircone et d’alumine et d’associer le nickel à l’acide tellurique pour faire des phases de tellure de nickel sur ces supports permettant la réaction d’isomérisation.Dans un premier volet, des catalyseurs xerogels et aerogels à base de zircone et d’alumine dopées par l’acide tellurique ont été synthétisés par voie « sol-gel » puis caractérisés et valorisés dans la réaction d’estérification de l’acide acétique par l’alcool benzylique comme réaction modèle pour la synthèse de biodiesel. Une étude cinétique et mécanistique ainsi que la détermination des grandeurs thermodynamiques pour la réaction d’estérification ont été réalisées en présence du catalyseur ayant les meilleures performances catalytiques.Le second volet de cette thèse porte sur la synthèse des catalyseurs xerogels et aerogels à base de zircone et d’alumine dopées par l’acide tellurique et les nitrates de nickel en une seule étape, toujours synthétisés par voie « sol-gel ». Ces catalyseurs ont été caractérisés puis testés dans la réaction d’hydrogénation isomérisation du 1-hexene comme réaction modèle pour la reformulation d’essence. Nous montrerons que la présence de nickel dans la préparation empêche la formation d’une phase Zr-Te, caractérisée sur le support seul modifié par l’acide tellurique.