Attribution des sources de composés organiques volatils dans l’atmosphère tropicale isolée

Source attribution of oxygenated volatile 2 organic compounds in the remote tropical 3 atmosphere

Bronbepaling van zuurstofhoudende vluchtige organische stoffen in de afgelegen, tropische atmosfeer

• Auteur / Autrice : Bert Verreyken
• Direction : Jérôme Brioude, Crist Amelynck
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique de l'atmosphère
• Date : Soutenance le 17/06/2021
• Etablissement(s) : La Réunion en cotutelle avec Universiteit Gent
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences, Technologies et Santé (Saint-Denis, La Réunion ; 2010-...)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire de l'atmosphère et cyclones (Saint-Denis, Réunion)
• Jury : Président / Présidente : Jean-Pierre Cammas
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Stéphanie Évan, Martine De Mazière
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Harald Sodemann, Valérie Gros

Mots clés

Mots clés contrôlés

Observations

Atmosphère

Interaction mer-atmosphère

Puits (chimie de l'atmosphère)

La Réunion (France ; île)

Composés organiques volatils

Mots clés libres

Covo

Transport atmosphérique

La Réunion

Attribution à la source

Ovoc

Atmospheric transport

Reunion island

Source attribution

Résumé

Les composés organiques volatils (COV) ont un impact significatif sur la capacité oxydante de l’atmosphère et donc sur la qualité de l’air et le climat. Parmi eux, les COV oxygénés (COVO) représentent le plus grand puits des radicaux OH dans l’atmosphère marine isolée. De larges incertitudes existent toujours dans le bilan global des COVO, en raison d’une représentation incomplète de leur chimie, d’une mauvaise caractérisation de leurs émissions terrestres ainsi que des échanges océan-atmosphère associés à ces espèces chimiques et de leurs précurseurs. Ceci est en partie la conséquence d’un manque de données dans les régions tropicales isolées. L’objet de cette thèse porte sur la présentation et l’analyse d’une base de données quasi continue de 2 ans de mesures in situ de COVO obtenue à l’observatoire du Maïdo (21°S, 54°E, 2160 m d’altitude), situé sur l’ile de la Réunion. Le travail présenté consiste en i) le développement d’un modèle dispersif Lagrangien mésoéchelle FLEXPART-AROME, ii) l’étude de cas de feux de biomasses mesurés à l’observatoire, et iii) l’attribution des sources de COVO à la Réunion en s’appuyant sur un modèle statistique multivariable et des calculs de rétro-trajectoires obtenus à l’aide de FLEXPART-AROME.

Volatile organic compounds (VOCs) have a significant impact on the oxidative capacity of the atmosphere and thus on air quality and climate. Among them, the oxygenated VOCs (OVOCs) represent the largest sink of OH in the remote marine atmosphere. Large uncertainties in the global budget of OVOCs still exist due to the incomplete representation of their chemistry in atmospheric models, and poor characterisation of the terrestrial emissions as well as the ocean-atmosphere exchanges for these compounds and their precursors. This is partly due to a paucity in data, especially in remote tropical regions. Analysis of a 2-year, near-continuous data set of (O)VOC concentrations, registered at the Maïdo observatory (21°S, 54°E, 2160 m altitude), located on La Réunion, is presented. The work presented consists of i) the development of a mesoscale Lagrangian particle dispersion model, FLEXPART-AROME, ii) the study of biomass burning (BB) signals recorded at the observatory, and iii) a source attribution study of (O)VOCs at La Réunion relying on a combination of a multivariate statistical model, and back-trajectory calculations generated with FLEXPART-AROME.

Vluchtige organische stoffen (VOS) hebben een grote impact op de oxide rende capaciteit van de atmosfeer en dus ook op de luchtkwaliteit en het klimaat. Van de vluchtige organische stoffen zijn de zuurstofhoudende VOS (ZH-VOS) de oorzaak van het grootste verlies van OH in de afgelegen marine atmosfeer. Grote onzekerheden op de globale abundantie van deze ZH-VOS bestaan door de onvolledige representatie van de relevante chemie in at mosfeermodellen, en beperkte karakterisatie van directe emissies van het oppervlak en de interactie tussen atmosfeer en oceaan. Dit is gedeeltelijk te wijten aan een gebrek aan data in dit type regio’s. We presenteren hier de analyse van een 2-jaar durende dataset aan (ZH-)VOS concentraties geregistreerd aan het Maïdo observatorium (21°ZB, 54°OL, 2160 m hoogte), gelegen op La Réunion, een tropisch eiland in de zuidwestelijke Indische Oceaan. Het werk omvat i) de ontwikkeling van een atmosferisch transport model dat transport op mesoschaal in rekening brengt (FLEXPART AROME), ii) de studie van pluimen afkomstig van brandhaarden in Afrika en Madagascar die geobserveerd werden op Maïdo, en iii) een analyse van de volledige 2-jaar lange dataset door een combinatie van een multivariaat statistisch model en de berekening van luchtmassatransport achterwaards in de tijd bekomen met het FLEXPART-AROME model.