Etude théorique du transport thermique dans de nouveaux semi-conducteurs avec des défauts ponctuels

Theoretical investigation of thermal transport in novel semiconductors with point defects

• Auteur / Autrice : Mauro Fava
• Direction : Natalio Mingo, Ambroise Van Roekeghem
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique des matériaux
• Date : Soutenance le 27/04/2021
• Etablissement(s) : Université Grenoble Alpes
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale physique (Grenoble ; 1991-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire d'innovation pour les technologies des énergies nouvelles et les nanomatériaux (Grenoble)
• Jury : Président / Présidente : Jean-Louis Barrat
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Stefano Mossa, Jesús Carrete Montaña
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : David Broido, Georg H. K. Madsen

Mots clés

Mots clés contrôlés

Semiconducteurs

Conductivité thermique

Mots clés libres

Défauts

Semi-Conducteurs

Calcul

Defects

Semiconductors

Computation

Résumé

Dans cette thèse, nous couplons la formulation "projected augmented wave" de la théorie fonctionnelle de densité avec l’équation de transport de Boltzmann pour les phonons pour étudier le transport thermique dans les semi-conducteurs. En particulier, un formalisme basé sur les fonctions de Green récemment développé est utilisé pour calculer les taux de diffusion des phonons par les défauts par l’évaluation de la matrice T et l’application du théorème optique. Cette méthodologie est expliquée et appliquée afin d’étudier les dopants extrinsèques dans l’arséniure de bore (BAs) et les composés demi-Heusler de type p (HHs). BAs est un nouveau matériau avec des applications de gestion électronique et thermique prometteuses en raison de sa conductivité thermique (κ) à température ambiante élevée, tandis que les HHs de type p ont suscité un grand intérêt dans la communauté scientifique ces dernières années pour à leurs applications thermoélectriques prometteuses dans une plage de températures moyennes (entre 500 and 800◦C).Dans le cas de l’arséniure de bore, nous étudions un ensemble d’impuretés stables qui possèdent une double nature d’accepteurs et de donneurs, selon l’atome qu’elles remplacent, et nous évaluons comment les dopants neutres et ionisés dispersent différemment les phonons et réduisent la conductivité thermique. Nous étendons également notre formulation pour tenir compte des effets induits par la thermodynamique de la formation des défauts et nous évaluons comment κ est réduit par un mélange d’accepteurs et de donneurs chargés et neutres. Dans le cas des demi-Heuslers, nous étudions le rôle de la perturbation complète induite par des défauts de substitution sur le réseau par rapport à des modèles plus simples, et nous donnons une explication des résultats numériques á partir des propriétés du composé pur, à savoir les densités d’états électroniques et phononiques projetées sur les différentes orbitales atomiques. Enfin, nous proposons un modèle analytique simple qui correspond aux courbes de conductivité ab initio avec un faible pourcentage d’erreur.

In this thesis we couple the projected augmented wave formulation of density functional theory with the Boltzmann transport equation for phonons to study the thermal transport in semiconductors. In particular, a recently developed Green’s functions formalism is used to compute the phonon-defect scattering rates through evaluation of the T-matrix and application of the optical theorem. This methodology is explained and applied to study extrinsic dopants in boron arsenide (BAs) and p-type half-Heusler compounds (HHs).BAs is a novel material with promising electronic and thermal management applications in virtue of its high room-temperature thermal conductivity (κ), while p-type HHs have induced a large interest in the scientific community in the recent years in virtue of their promising thermoelectric applications in medium temperature range.In the case of boron arsenide we study a set of stable impurities that possess a dual nature of acceptors and donors, depending on which atom they substitute, and we assess how neutral and ionised dopants differently scatter phonons and reduce the thermal conductivity. We also extend our formulation to account for effects induced by the thermodynamics of defect formation and we evaluate howκis reduced by a mixing of charged and neutral acceptors and donors.In the case of half-Heuslers we study the role of the complete perturbation induced by substitutional defects on the lattice with respect to simpler models, and we give an explanation of the numerical results in term of pristine compound properties, namely electron and phonon projected density of states. Finally, we find a simple analytical model that fit the ab initio conductivity curves with few percent of errors.