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Thèse Année : 2021

Alkaline water electrolysis enhanced by radio frequency alternating magnetic field

Electrolyse de l'eau en milieu alcalin assistée par champ magnétique alternatif radio fréquence

Résumé

This PhD aimed at studying the influence of a radio frequency alternating magnetic field (AMF) on the water splitting reaction in alkaline media (KOH, 1 mol/L). The objective of this approach was to heat the catalyst at a very local scale to enhance water electrolysis, without heating the electrolyte and the other cell component, especially to limit their degradation and provide the energy exactly where it is needed: on the catalyst active sites. The heat stems from (a priori) hysteresis losses of ferromagnetic nanoparticles submitted to an AMF. In such respect, the work consisted in a first place of finding non-PGM materials (especially FeNi- and Ni-based) which are fast water splitting catalysts, as well as magnetically sensitive materials. Thus, several electrochemical tests (cyclic voltammetry, durability tests, Identical Location TEM) were conducted, as well as magnetic characterization (VSM, SAR), without an AMF application in first instance, then with it. The magnetic field proved to influence both the charge-transfer kinetics and the mass-transport kinetics (cyclic voltammetry, chronopotentiometry, Tafel, open-circuit voltage analysis), and that the heating came also from eddy current generation in the electrode support (non-graphitized carbon felt). No influence on the thermodynamics was concluded. In parallel, a bibliographic survey permitted to account for the various effects which can occur in an electrochemical system submitted to a magnetic field. Thus, Lorentz, Kelvin, spin polarization, as well as Soret, Marangoni and Maxwell stress effects were evaluated in the system. No influence of a Lorentz or spin polarization effects was observed, but the others are likely to intervene. Then, post mortem analyses (ILSEM, XRD, ETEM) allowed to study the influence of the temperature and of a reductive/oxidant atmosphere on the best catalyst (FeNi3@Ni). Finally, preliminary experiments were conducted to take benefit from the eddy current as main heating source. The efficiency of the system is also discussed.
Cette thèse a porté sur l'influence d'un champ magnétique alternatif radio fréquence (AMF) sur l'électrolyse de l'eau en milieu alcalin (KOH 1 mol/L). L'objectif de cette approche était de chauffer le catalyseur à une échelle très locale pour améliorer la réaction d'électrolyse, sans chauffer l'électrolyte ni les autres composants de la cellule. Ainsi, l'énergie est apportée exactement là où elle est nécessaire : au niveau des sites actifs du catalyseur, sans chauffer le reste de la cellule, ce qui limite notamment la dégradation des composants et les pertes thermiques dans le reste de la cellule. La chaleur provient (à priori) de pertes hystérésis de matériaux ferromagnétiques soumis à un champ magnétique alternatif. Le travail de cette thèse a donc consisté dans un premier temps à trouver des catalyseurs non-nobles (notamment à base de Ni et/ou Fe), à la fois actifs pour les réactions d'électrolyse de l'eau, et sensibles à l'application d'un AMF. Des tests électrochimiques (voltammétrie cyclique, durabilité, MET à localisation identique) ont été menés, ainsi que des caractérisations magnétiques (VSM, SAR), d'abord sans champ magnétique, puis sous l'influence d'un AMF. Les résultats indiquent que le champ magnétique améliore à la fois le transfert d'électron ainsi que le transport de matière (voltammétrie cyclique, chronopotentiométrie, analyse de Tafel, mesure de potentiel d’abandon). De plus, il s'est avéré que le chauffage provient également de la génération de courant de Foucault à travers le support de l'électrode (feutre de carbone non graphitisé). Aucune influence sur la thermodynamique n'a été relevée. En parallèle, une étude bibliographique sur les effets survenant lors de l'application d'un champ magnétique sur un système électrochimique a permis d'évaluer ces effets dans le système étudié. Ainsi, les effets de Lorenz, de polarisation de spin, de Kelvin, mais aussi de Soret, Marangoni et Maxwell ont été évalués. Ces quatre derniers semblent intervenir dans le système, ce qui n'est pas le cas de Lorentz et de la polarisation du spin des électrons. Ensuite, des analyses post mortem ont été menées (MEB à localisation identique, DRX, MET Environnemental) pour étudier l'influence de la température et d'une atmosphère réductrice/oxydante sur le meilleur catalyseur (FeNi3@Ni). Enfin, des études préliminaires portant sur l'utilisation des courants de Foucault comme source première de chaleur ont été réalisées. L'efficacité du système est également discutée.

Domaines

Génie chimique
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Origine : Version validée par le jury (STAR)

Dates et versions

tel-03628368 , version 1 (02-04-2022)

Identifiants

  • HAL Id : tel-03628368 , version 1

Citer

Vivien Gatard. Alkaline water electrolysis enhanced by radio frequency alternating magnetic field. Chemical engineering. Université Grenoble Alpes [2020-..], 2021. English. ⟨NNT : 2021GRALI111⟩. ⟨tel-03628368⟩
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