Thèse soutenue

Fabrication et optimisation de bioelectrodes abiotiques pour biopiles à glucose implantables
FR  |  
EN
Accès à la thèse
Auteur / Autrice : Myriam Ghodhbane
Direction : Naceur BelgacemDidier ChaussyAbdelkader Zebda
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Matériaux, Mécanique, Génie civil, Electrochimie
Date : Soutenance le 26/03/2021
Etablissement(s) : Université Grenoble Alpes
Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Ingénierie - matériaux mécanique énergétique environnement procédés production (Grenoble ; 2008-....)
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire de génie des procédés pour la bioraffinerie, les matériaux bio-sourcés et l’impression fonctionnelle (Grenoble ; 1995-....)
Jury : Président / Présidente : Philippe Cinquin
Examinateurs / Examinatrices : Christophe A. Marquette
Rapporteurs / Rapporteuses : Sophie Tingry, Stéphane Marinesco

Mots clés

FR  |  
EN

Résumé

FR  |  
EN

Ce travail de thèse avait pour objectif d’optimiser la fabrication des biocathodes abiotiques pour biopiles à glucose implantables en utilisant différents procèdes d’impression. Le catalyseur mis en jeu est un catalyseur abiotique constitué de graphène dopé au fer et azote (Gr-N-Fe (2 %)).Des biocathodes en 2D ont été tout d’abord effectuées en utilisant deux méthodes de dépôt la pulvérisation ultrasonique et le dépôt par couchage. Les biocathodes réalisées par pulvérisation ultrasonique présentaient des très faibles performances électrochimiques dus aux faibles quantités de matière active déposées. De ce fait, la méthode de dépôt par couchage a été ainsi adoptée vu qu’elle permet de déposer des quantités de matière plus importante. Grâce à cette méthode, des densités de courant de l’ordre de 66 µA/cm2 avec une stabilité excédant les deux années ont été obtenues. Des tests préliminaires de culture cellulaire de la biocathode en présence de cellules fibroblastes issus de souris ont été validée. Fort de ces résultats, l’autorisation du comité d’éthique de Grenoble pour effectuer des implantations chez le rat a été obtenue. Les biocathodes flexibles ont ainsi fait l’objet d’une implantation dans le domaine intraabdominal d’un rat pour différentes périodes. Une absence de réaction inflammatoire est constatée après 5 mois d’implantation. Ceci met ainsi en évidence la biocompatibilité de cette dernière. De plus, ces biocathodes était électrochimiquement fonctionnelles même après une durée d’implantation de l’ordre de 5 mois.Dans la partie suivante de la thèse, des biocathodes en 3D ont été élaborées. Des biocathodes abiotiques imprimées en 3D ont été réalisées en premier lieu. L’utilisation de l’impression 3D avait pour but d’obtenir des électrodes en 3D ayant une macroporosité contrôlée facilitant ainsi la diffusion de l’électrolyte au sein de l’électrode en 3D. La fabrication de ces derniers était réalisée via deux méthodes : la première consistait à utiliser la matière active directement dans la formulation initiale tans dis que la deuxième consistait à créer les sites catalytiques plutôt in situ la forme en 3D. Une formulation à base de microfibrilles de cellulose, de chitosan en poudre, de catalyseur (ou précurseur) et de graphène commercial a été optimisée où un pourcentage massique total en graphène de 83.3 % été fixé. En effet, l’utilisation des microfibrilles de cellulose dans la formulation confère une meilleure microporosité aux bioélectrode comparé aux liants habituellement utilisés. Une optimisation des paramètres d’impression était par la suite effectuée. Un pourcentage théorique de remplissage a été fixé à 40 % où la meilleur macroporosité et homogénéité de distribution de pores ainsi que les meilleures performances électrochimiques sont obtenues. Des densités de courant de l’ordre de 400 µA/cm2 sous air sont apportées via la 1ére méthode. Quant à la 2éme méthode, une amélioration des performances électrochimiques d’un facteur de 1.5 est effectuée. Ceci est dû principalement à l’étape de pyrolyse qui apporte une amélioration de la conductivité ainsi que la porosité de la bioélectrode. Toutefois, ces améliorations se font au détriment de la tenue mécanique des biocathodes. En tenant compte de la tenue mécanique, les biocathodes réalisées via la 1ére méthodes ont été choisies pour effectuer des tests d’implantation de biopiles hybrides dans le domaine intraabdominal des rats. La densité de puissance de ces biopiles était de l’ordre de 80 µW avant implantation. Ces dernières restaient encore fonctionnelles même après une durée d’implantation de l’ordre de 3 mois. De plus, une quasi-absence de réaction inflammatoire au bout de 3 mois a été constatée, mettant en évidence la biocompatibilité de ces biocathodes.Finalement, une formulation à base de MFC à été aussi adopté afin de réaliser des anodes enzymatiques montrant une amélioration des performances électrochimiques d’un facteur de 1.5 comparé au chitosan.