Réactivité et devenir du fer zéro valent nanométrique dans les systèmes environnementaux

Reactivity and fate of nanoscale zerovalent iron in environmental systems

• Auteur / Autrice : Junmin Deng
• Direction : Khalil Hanna, Sungjun Bae
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie
• Date : Soutenance le 02/12/2021
• Etablissement(s) : Rennes, Ecole nationale supérieure de chimie
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Matière, Molécules Matériaux et Géosciences (Le Mans)
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Khalil Hanna, Sungjun Bae, Yuhoon Hwang, Dominique Jeanette Tobler, Mark R. Wiesner, Mélanie Auffan
• Jury : Rapporteur / Rapporteuse : Yuhoon Hwang, Dominique Jeanette Tobler

Mots clés

Mots clés contrôlés

Matériaux -- Détérioration

Adsorption

Réduction (chimie)

Nanoparticules d'argent

Mots clés libres

Fer zéro valent nanométrique

Modélisation numérique

Nanoscale zero-valent iron

Silver nanoparticles

Reduction (Chemistry)

Adsorption

Modeling

Résumé

Le fer zéro valent nanométrique (NZVI) a fait l’objet d’une attention croissante en raison de son excellente réactivité pour éliminer et/ou transformer les contaminants dans l’environnement. Cependant, son devenir et sa réactivité sont largement contrôlés par les substances coexistantes et la durée de vieillissement des particules. Cette thèse visait à étudier le devenir et la réactivité des NZVI dans des conditions environnementales pertinentes et à diffèrent temps de vieillissement en combinant des données expérimentales et de modélisation. La première partie a étudié les interactions entre les nanoparticules NZVI et les nanoparticules d’argent (AgNP) et a montré un impact considérable des AgNP sur la réactivité du NZVI en utilisant le p-nitrophénol comme une molécule modèle. La deuxième partie portait principalement sur la capacité d’adsorption des NZVI oxydés en utilisant l’acide nalidixique comme un contaminant cible. Dans la dernière partie de la thèse, la réactivité et le devenir des NZVI dans des eaux souterraines réelles ont été évalués dans des conditions anoxiques et oxiques. Ces résultats montrent d’importantes modifications dans la réactivité de NZVI dans des conditions environnementales réelles, et peuvent donc avoir des implications importantes pour l’évaluation et la prédiction du devenir et de la réactivité des NZVI dans les systèmes naturels.

Nanoscale zero-valent iron, Silver nanoparticles, Reduction, Adsorption, Aging, Modeling Abstract: Nanoscale zero-valent iron (NZVI) has attracted increasing attention due to its excellent reactivity to remove and/or transform environmental contaminants. However, its fate and reactivity are largely controlled by the co-existing substances and aging duration. This thesis aimed to study the fate and reactivity of NZVI under environmentally relevant conditions and over a wide range of aging time by combining experimental and theoretical investigations. This thesis manuscript consists of three parts. The first part has investigated the interactions of NZVI with silver nanoparticles (AgNPs, commonly used engineered nanoparticles), and showed that AgNPs loading has a significant impact on the NZVI reactivity using nitrophenol as a redox-active probe. The second part mainly focused on the adsorption capacity of oxidized NZVI products using nalidixic acid as a probe compound. In the last part of the thesis, NZVI reactivity and fate were monitored in various groundwater systems under anoxic/oxic conditions. These results showed significant changes in NZVI reactivity under various geochemical conditions, and thus have important implications for the assessment and prediction of the fate and reactivity of NZVI in natural settings.