Optimisation de la mesure neutronique des coïncidences avec des scintillateurs plastique pour la caractérisation des déchets radioactifs

Optimization of neutron coincidence counting with plastic scintillators for radioactive waste drum characterization

• Auteur / Autrice : Vincent Bottau
• Direction : Igor Tsekhanovich, Bertrand Perot
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Astrophysique, Plasmas, nucléaire
• Date : Soutenance le 02/12/2021
• Etablissement(s) : Bordeaux
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale des sciences physiques et de l’ingénieur (Talence, Gironde ; 1995-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Centre d'études nucléaires Bordeaux Gradignan
• Jury : Président / Présidente : Abdallah Lyoussi
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Claire Michelet, Cyrille Eleon, Cédric Carasco
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Philippe Dessagne, Jean-Claude Angélique

Mots clés

Mots clés contrôlés

Technique de diffraction du temps de vol

Neutrons -- Mesure

Hadrons -- Multiplicité

Scintillateurs

Déchets radioactifs

Mots clés libres

Déchets radioactifs

Mesure neutronique passive

Scintillateurs plastique PVT

Coïncidences

Comptage des multiplicités

Temps de vol

Radioactive waste

Passive neutron measurement

PVT plastic scintillators

Coincidences

Multiplicity counting

Time of flight

Résumé

La caractérisation du plutonium dans les fûts de déchets radioactifs par mesure neutronique passive des coïncidences avec des scintillateurs au plastique PVT (polyvinyle toluène), comme alternative potentielle aux compteurs à hélium 3, permettrait de réduire le coût des systèmes de mesure tout en conservant une efficacité de détection similaire, et d’avoir une réponse plus rapide car ne nécessitant pas de thermalisation des neutrons à détecter. Cependant, ces scintillateurs sont sensibles aux rayonnements gamma et à la diaphonie de diffusion neutronique ou gamma entre détecteurs voisins, qui crée des coïncidences parasites masquant celles des fissions spontanées du plutonium. Une méthode innovante de discrimination temporelle des coïncidences d’au moins 3 particules grâce à leur temps de vol a été validée expérimentalement et a fait l’objet d’un dépôt de brevet. Les temps séparant la détection des 1ère et 2ème particules sont représentés en fonction de ceux des 2ème et 3ème, ce qui permet de mieux séparer les coïncidences utiles de fissions spontanées de celles dues aux réactions (α,n) ou à des sources gamma. Des simulations avec le code MCNPX-PoliMi ont permis d’identifier les types de coïncidences (, nn, n, nnn) car les scintillateurs PVT ne permettent pas de discriminer neutrons et rayonnements gamma, et d’optimiser le rejet de la diaphonie par paralysie des détecteurs voisins d’un 1er scintillateur activé. Les effets de matrice et de localisation du plutonium ont été évalués pour un colis maquette de 118 litres contenant une matrice métallique ou organique, avec des incertitudes relatives de 27 % et 41 % respectivement. La simulation d’un système plus symétrique que celui utilisé, avec un fût centré par rapports aux détecteurs, montre que ces incertitudes pourraient être abaissées à 17 % et 15 %. Le coefficient de sensibilité (nombre de coïncidences par gramme de plutonium) pour une répartition homogène dans la matrice est environ 2 fois plus faible avec la matrice organique, ce qui est gérable en pratique en utilisant des matrices étalon représentatives de chaque type de déchets radioactifs (organiques, métalliques, mixtes…). Les limites de détection estimées pour 30 min de mesure sont de l’ordre de 0,1 g ou 0,7 g de 240Pu au centre de la matrice métallique ou organique. Ces valeurs offrent peu de marge car la plupart des colis de déchets réels ne contiennent que quelques grammes de plutonium. Il faudra donc optimiser les performances, avec par exemple davantage de compteurs et des temps de mesure plus longs. Par ailleurs, les paramètres influents de la méthode ont été étudiés par la mesure et la simulation, en vue de soustraire les coïncidences accidentelles et d’extraire le signal utile des fissions spontanées. Des biais sur le signal net ont été identifiés, avec une sous-estimation liée au temps mort d’intégration de la charge sur chaque voie de mesure sensible à fort taux de comptage (au-delà de 105 s-1), et une surestimation due au rejet incomplet de la diaphonie à fort « ratio alpha » entre les émissions neutroniques de réactions (α,n) et fissions spontanées. Les essais avec un écran de plomb de 5 cm devant les scintillateurs, contre les émissions gamma du plutonium, ont montré la possibilité d’extraire le signal net avec moins de 50 % de surestimation jusqu’à un ratio alpha d’environ 10. Au-delà, la surestimation devient trop importante et une méthode de détection des ratios alpha élevés devra être étudiée, basée sur des rapports des comptages de coïncidences de différentes multiplicités. Néanmoins, la majorité des colis de déchets réels présentent des ratio alpha proches de l’unité, et globalement inférieurs à 10. Les taux de comptage attendus sont de plus inférieurs à quelques dizaines de milliers de coups par seconde, domaine où la méthode est applicable en l’état et présente un potentiel d’application industrielle intéressant.

The characterization of plutonium in radioactive waste drums by passive neutron coincidence counting with PVT (polyvinyl toluene) plastic scintillators is a potential alternative to helium-3 counters, which allows a lower cost of measurement systems while keeping similar detection efficiency, together with a faster response as no neutron thermalization is needed before detection. However, these scintillators are sensitive to gamma radiation and to neutron or gamma-ray scattering crosstalk between neighboring detectors, which creates spurious coincidences parasitizing those of plutonium spontaneous fissions. An innovative method based on time discrimination of at least 3 coincident particles, thanks to their time of flight, has been experimentally validated and patented. The times separating the detection of the 1st and 2nd particles are represented as a function of those of the 2nd and 3rd ones, which makes it possible to better separate useful coincidences of spontaneous fissions from those due to (α,n) reactions or to gamma-ray sources. Simulations with the MCNPX-PoliMi code were performed to help identification of γγγ, γγn, γnn and nnn coincidences as PVT scintillators do not allow neutron-gamma discrimination. Calculations were also used to optimize crosstalk rejection by paralyzing neighbor detectors of a 1st activated scintillator. Matrix and localization effects were evaluated for plutonium with a 118-liter mock-up drum containing a metallic or organic matrix, with relative uncertainties of 27 % and 41 % respectively. The simulation of a more symmetrical system than our experimental demonstrator, i.e. with a waste drum centered with respect to detectors, shows that these uncertainties could be reduced to 17 % and 15 %. The sensitivity coefficient (number of coincidences per gram of plutonium) for a homogeneous distribution in the matrix is approximately 2 times lower with the organic matrix, which is manageable in practice by using different standard matrices for each type of radioactive waste (organic, metallic, mixed…). The detection limits estimated for 30 min measurement are about 0.1 g of 240Pu at the center of the metallic waste matrix, and 0.7 g for the organic waste. This could be improved by implementing more detectors or increasing measurement time, for instance, as real waste drums generally contain only a few grams of plutonium. In addition, the sensitive parameters were studied by both experiment and simulation, in order to subtract the contribution of accidental coincidences from the useful signal of spontaneous fissions. Biases were thus identified, i.e. a underestimation due to charge integration dead time on each measurement channel, which becomes stringent at high counting rate (from 105 s-1 ), and an overestimation due to incomplete crosstalk rejection at high “alpha ratio” between neutron emissions from (α,n) reactions and spontaneous fissions. Qualification tests with a 5 cm lead screen in front of the scintillators, to prevent from plutonium gamma radiations, have shown the possibility of extracting the net signal with less than 50 % overestimation up to an alpha ratio of about 10. Beyond this limit, the overestimation becomes impractically high and a method to detect high alpha ratios should be studied, e.g. based on count ratios between coincidences of different multiplicity orders. Nevertheless, the majority of real waste packages show an alpha ratio close to unity, and generally less than 10. In addition, count rates are lower than a few tens of thousands counts per second, and for these drums, the method developed in this PhD show a real potential for industrial application.