Thèse soutenue

Etude des mécanismes de corrosion et des effets d'irradiation sur la corrosion d'un alliage d'aluminium utilisé dans les réacteurs nucléaires expérimentaux
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Auteur / Autrice : Sarah L'Haridon--Quaireau
Direction : Sylvie Delpech
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Énergie nucléaire
Date : Soutenance le 14/05/2020
Etablissement(s) : université Paris-Saclay
Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Particules, hadrons, énergie et noyau : instrumentation, imagerie, cosmos et simulation (Orsay, Essonne ; 2015-....)
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Département des matériaux pour le nucléaire (Gif-sur-Yvette, Essonne ; 2001-....)
référent : Université Paris-Saclay. Faculté des sciences d’Orsay (Essonne ; 2020-....)
Jury : Président / Présidente : Frederico Garrido
Examinateurs / Examinatrices : Nathalie Moncoffre, Michel Vilasi, Kimberly Colas, Philippe Marcus
Rapporteurs / Rapporteuses : Nathalie Moncoffre, Michel Vilasi

Mots clés

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Résumé

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Les Materials Testing Reactors (MTR) sont des réacteurs expérimentaux nucléaires utilisés dans le but d’irradier des matériaux. Les alliages d’aluminium en particulier l’alliage 6061-T6 sont utilisés dans les MTR pour les gaines de combustibles ou les éléments de structures du cœur nucléaire. Dans le milieu aqueux du cœur, ces alliages se corrodent et un film d’hydroxyde d’aluminium recouvre leur surface. Ayant une mauvaise conductivité thermique, ce film dégrade les échanges thermiques entre les éléments du cœur et le milieu aqueux, ce qui peut mener à une surchauffe. Il est donc important d’étudier la corrosion des alliages d’aluminium et de déterminer les épaisseurs d’hydroxyde à leur surface. Pour cela, il existe dans la littérature des modèles empiriques qui permettent d’estimer les épaisseurs d’hydroxyde selon les conditions de fonctionnement des réacteurs. Ces modèles ont été extrapolés à partir de données obtenues à la suite d’essais réalisés en boucle de corrosion à une température supérieure à 100°C. Dans les réacteurs expérimentaux français, la température maximale des éléments de structures du cœur est comprise entre 70 et 100°C. Ainsi, pour pouvoir utiliser ces modèles empiriques dans les réacteurs français, il est nécessaire d’élargir leur domaine d’application aux températures inférieures à 100°C. Pour cela, des études paramétriques ont été menées avec différentes valeurs de température (70-100°C), de pression (0,5-12 bar) et de pH (5-7,5). Il est montré que la température possède un important impact : l’alliage 6061-T6 se corrode plus et les épaisseurs d’hydroxydes sont plus importantes à 70°C qu’à 100°C. Ces observations sont associées à un changement de phase cristalline d’hydroxyde d’aluminium : l’hydroxyde formé à 70°C est moins protecteur que celui à 100°C. Le pH possède lui aussi un fort impact sur la croissance de l’hydroxyde. Notamment, un pH de 5 permet de diminuer les épaisseurs d’hydroxyde comparé à un pH de 7,5. Cependant, ces études paramétriques ne permettent pas d’adapter les modèles empiriques à une température inférieure à 100°C à cause de variations de pH en cours d’essai et d’une trop faible évolution des épaisseurs d’hydroxyde. D’avantages essais en boucle de corrosion sont nécessaires.Aussi, en réacteur, l’alliage 6061-T6 se corrodent sous flux neutronique. Selon la littérature, cette irradiation accélère la corrosion des alliages d’aluminium. Dans le but de savoir s’il est possible de se rapprocher des conditions trouvées en réacteur avec des irradiations ioniques, des irradiations aux ions ont été réalisées sur le métal non corrodé et sur l’hydroxyde. Une première irradiation aux ions Al réalisée sur la matrice d’aluminium à 14 dpa au maximum provoque une amorphisation des dispersoïdes et une augmentation du nombre de dislocations. Ces deux types de dommages semblent causer une augmentation des épaisseurs d’hydroxyde et de l’oxydation de l’aluminium. Ensuite, une deuxième irradiation aux ions Al a été réalisée sur l’hydroxyde pour un niveau de dommage de 4,5 dpa au maximum. L’irradiation provoque un changement de microstructure des cristaux d’hydroxyde (de parallélépipédiques, ils deviennent globulaires), la formation de cavité et une déshydratation de l’hydroxyde se traduisant par la formation de nanocristallites d’oxyde η-Al₂O₃. Ces dommages d’irradiation semblent provoquer une augmentation de la croissance de l’hydroxyde. Ces effets des irradiations ioniques ont été comparés à ceux d’une irradiation aux neutrons réalisée dans le réacteur Osiris au CEA Saclay. Il est montré que les deux types d’irradiations ont des effets similaires. Ainsi, pour la suite, il sera possible d’utiliser une boucle de corrosion couplée à des irradiations ioniques dans le but d’enrichir la base de données utilisée pour extrapoler les modèles empiriques de la littérature aux températures inférieures à 100°C.