Spectroscopie de photoionisation d’atomes et molécules en phase gazeuse aux échelles de temps femtoseconde et attoseconde

Photoionization spectroscopy of atoms and molecules in the gas phase on the femtosecond and attosecond timescales

• Auteur / Autrice : Dominique Platzer
• Direction : Pascal Salières
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Lasers, molécules, rayonnement atmosphérique
• Date : Soutenance le 14/12/2020
• Etablissement(s) : université Paris-Saclay
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Ondes et matière (Orsay, Essonne ; 2015-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire Interactions, dynamiques et lasers (Gif-sur-Yvette, Essonne ; 2015-....)
• Partenaire(s) de recherche : référent : Université Paris-Saclay. Faculté des sciences d’Orsay (Essonne ; 2020-....)
• Jury : Président / Présidente : Sophie Kazamias
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Franck Lépine, Valérie Blanchet, Stefan Haessler, Danielle Dowek
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Franck Lépine, Valérie Blanchet

Mots clés

Mots clés contrôlés

Lasers attoseconde

Lasers femtoseconde

Génération d'harmoniques d'ordre élevé

Spectroscopie d'ionisation résonante

Photoionisation

Mots clés libres

Spectroscopie

Photoionisation

Attoseconde

Femtoseconde

Dynamique

Résonances

Spectroscopy

Photoionization

Attosecond

Femtosecond

Dynamics

Resonances

Résumé

Cette thèse porte sur l’étude de systèmes atomiques et moléculaires en phase gazeuse par spectroscopie pompe-sonde électronique aux échelles de temps femtoseconde (1 fs = 10⁻¹⁵ s) et attoseconde (1 as = 10⁻¹⁸ s) sur la ligne de lumière SE1 de la plateforme ATTOLab. Dans un premier temps, la dissociation femtoseconde de la molécule d’iodométhane suite à l’absorption d’un photon UV a été suivie par spectroscopie Auger d’une part et ionisation multiphotonique (ATI-IR) d’autre part. Dans le second cas, il a été possible de mettre en évidence une dynamique de relaxation dont la durée caractéristique est de 75 fs pour le paquet d’onde nucléaire confiné aux faibles distances internucléaires. Dans un deuxième temps, la dynamique d’ionisation attoseconde de l’argon a été étudiée sur une large gamme spectrale incluant des minima de Cooper. Pour cela, ont été exploitées : (i) une source cohérente dans l’ultra-violet extrême (énergie de photon de l’ordre de 10–100 eV) basée sur le phénomène de génération d’harmoniques d’ordre élevé et permettant de produire des trains d’impulsions attosecondes, et (ii) une technique d’interférométrie électronique donnant accès aux phases spectrales des paquets d’ondes émis. Ces dernières permettent d’extraire les délais de photoionisation attosecondes, qui peuvent être interprétés comme le temps nécessaire à l’électron pour s’échapper du potentiel atomique. Les fortes variations observées pour les délais d’ionisation entre les couches de valence 3s et 3p révèlent des effets importants de corrélation électronique, notamment la présence de canaux d’ionisation de type "shake-up". Pour pouvoir reconstruire le film complet du processus de photoionisation, il est nécessaire d’ajouter une dimension spatiale aux mesures purement spectrales/temporelles. L’ionisation résonante à deux photons de l’hélium à travers l'état 1s3p a ainsi été étudiée avec un spectromètre imageur de vecteurs vitesse (VMI) au lieu du spectromètre intégrateur de type bouteille magnétique utilisé pour les études précédentes. Un saut de phase spectral extrêmement rapide a été mesuré, et ceci de façon relativement homogène jusqu’à des angles de 45°, donnant une vision plus complète du processus. Pour finir, un nouveau spectromètre VMI a été conçu, construit puis installé sur la ligne de lumière. Ses principales caractéristiques (gamme d’énergie, résolution) ont été optimisées pour la spectroscopie attoseconde, grâce notamment au développement d’une nouvelle lentille électrostatique.

In this work are studied atomic and molecular systems in the gas phase using time-resolved electron pump-probe spectroscopy on the femtosecond (1 fs = 10⁻¹⁵ s) and attosecond (1 as = 10⁻¹⁸ s) timescales on the SE1 beamline of the ATTOLab platform. First, the femtosecond dissociation of methyl iodide following the absorption of one UV photon was investigated by Auger spectroscopy and multiphoton ionization (ATI-IR). In the latter case, a relaxation dynamic with 75 fs caracteristic time was evidenced for the part of the nuclear wavepacket confined to small internuclear distances. Second, the attosecond ionization dynamics of argon were studied over a large spectral range including Cooper minima. This study required: (i) a coherent light source in the extreme ultra-violet (photon energy in the 10-100 eV range) based on high harmonic generation and producing attosecond pulse trains, and (ii) an electron interferometry technique giving access to the spectral phase of the photoemitted wavepackets. The latter are used to extract the attosecond photoemission time delays that can be interpreted as the time necessary for the electron to escape from the atomic potential. Strong variations of the time delays were observed between the 3s and 3p valence shells, revealing important electronic correlation effects, like the presence of shake-up ionization channels. To be able to reconstruct the complete movie of the photoionization process, one needs to add spatial information to the spectral/temporal measurements. Two-photon resonant ionization of helium through the 1s3p state was then studied, using a velocity-map imaging (VMI) spectrometer instead of the angularly-integrating magnetic-bottle electron spectrometer used in the previous studies. An extremely fast spectral phase shift was measured, quite homogeneously up to 45° emission angles, thus giving a more complete view of the process. Finally, a new VMI spectrometer was designed, built and installed on the beamline. Its main specifications (energy range and resolution) were optimized for attosecond spectroscopy, mainly through the development of a new electrostatic lens.