Thèse soutenue

Etudes par RMN, µSR et chaleur spécifique de liquides de spins quantiques dans des matériaux à géométrie kagome
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Auteur / Autrice : Quentin Barthélemy
Direction : Philippe MendelsFabrice Bert
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Physique
Date : Soutenance le 26/11/2020
Etablissement(s) : université Paris-Saclay
Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Physique en Île-de-France (Paris ; 2014-....)
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire de physique des solides (Orsay, Essonne)
référent : Université Paris-Saclay. Faculté des sciences d’Orsay (Essonne ; 2020-....)
Jury : Président / Présidente : Grégoire Misguich
Examinateurs / Examinatrices : Roser Valentí, Mladen Horvatić, Jeffrey Quilliam, Albin de Muer
Rapporteurs / Rapporteuses : Roser Valentí, Mladen Horvatić

Résumé

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Le modèle d’Heisenberg antiferromagnétique pour des spins 1/2 sur le réseau kagome joue un rôle clé dans la recherche d’états quantiques exotiques, dont les liquides de spins qui, par dopage, pourraient engendrer de la supraconductivité. Malgré son apparente simplicité, la nature de l'état fondamental et du spectre d'excitations reste très débattue. Grâce à un nombre croissant de matériaux kagome, chacun ayant ses propres déviations par rapport au modèle d’Heisenberg, il devient possible de confronter expérience et théorie et d'étudier l'effet des perturbations inhérentes aux différents matériaux. Le travail expérimental décrit dans ce manuscrit présente deux volets. L’herbertsmithite ZnCu₃(OH)₆Cl₂, dont le réseau magnétique est formé par des plans kagome géométriquement parfaits représente la meilleure matérialisation du modèle d’Heisenberg à ce jour (J~180 K). Comme attendu pour un liquide de spin, il ne présente pas d’ordre magnétique à basse température mais une dynamique de spin persistante. La présence d’impuretés magnétiques inter-plans et l’interaction de Dzyaloshinskii-Moriya (Dz~0.06J) sont les perturbations dominantes. Grâce à une étude locale par RMN de l'¹⁷O sur un monocristal, nous avons pu mesurer les susceptibilités statique et dynamique des plans kagome à basse température, et nous prouvons que le spectre d'excitations est sans gap. L’état fondamental stabilisé est donc distinct des états de type VBC et de nombreux états liquides de spins avec gap. L’analyse de la susceptibilité statique est compatible avec un modèle fermionique de cônes de Dirac, désormais proposé dans la plupart des travaux numériques. La chaleur spécifique intrinsèque aux plans kagome ne peut être mesurée que sous des champs magnétiques intenses. Elle complète nos informations sur la densité d’états à basse énergie et la nature des excitations. Sa quasi-indépendance en champ jusqu'à 34 T semble en contradiction avec la nature fermionique des excitations, qui devraient former des poches de Fermi sous champ. Pourtant, comme prévu pour des particules de Dirac, la densité d’états semble s’annuler à température nulle. Bien que la nature exacte des excitations reste donc incertaine, nos résultats limitent fortement les développements théoriques futurs. En outre, grâce à la RMN et à la chaleur spécifique, nous avons également pu identifier des transitions induites par le champ à très basse température, et nous ébauchons un premier diagramme de phases. Nous avons également utilisé la µSR pour sonder la robustesse de l'état liquide de spins, qui persiste au moins jusqu'à 28 kbar. Nous présentons ensuite les systèmes isolants yttrium-kapellasites YCu₃(OH)₆OxCl₃-x, avec x=0 et x=1/3, deux variantes de l’herbertsmithite, issus de tentatives infructueuses de dopage de l'herbertsmithite par substitution des cations de zinc divalents par des cations monovalents ou trivalents. Dans ces composés aussi à base de cuivre, la structure exclut la présence d’impuretés magnétiques inter-plans. Les propriétés de l'état fondamental sont déterminées à l'aide de mesures thermodynamiques macroscopiques et de µSR sur des échantillons polycristallins. Le composé x=0 présente un réseau kagome géométriquement parfait mais son état fondamental est ordonné à longue portée, attribué à une forte interaction de Dzyaloshinskii-Moriya. Le réseau kagome légèrement distordu du composé x=1/3 est à l’origine d’échanges anisotropes, mais son état fondamental présente toutes les caractéristiques d’un liquide de spins. Toutefois, nous montrons au moyen d’une étude comparative de RMN du ³⁵Cl sur des échantillons du composé x=1/3, que les monocristaux développent un magnétisme statique, à l’inverse des échantillons polycristallins. Pour le composé x=1/3, nous concluons que l'interaction de Dzyaloshinskii-Moriya et/ou le réseau magnétique distordu sont certainement à l'origine de la transition magnétique à basse température.