Structure locale et dynamique des systèmes colloïdaux à densité élevée

Local structure and dynamics of dense colloidal systems : from patchy particles to hard spheres

• Auteur / Autrice : Susana Marín Aguilar
• Direction : Giuseppe Foffi, Frank Smallenburg, Rik Wensink
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance le 18/12/2020
• Etablissement(s) : université Paris-Saclay
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Physique en Île-de-France (Paris ; 2014-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire de physique des solides (Orsay, Essonne)
• Partenaire(s) de recherche : référent : Université Paris-Saclay. Faculté des sciences d’Orsay (Essonne ; 2020-....)
• Jury : Président / Présidente : Emmanuel Trizac
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Luca Cipelletti, Daniele Coslovich, Marjolein Dijkstra, Kirsten Martens
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Luca Cipelletti, Daniele Coslovich

Mots clés

Mots clés contrôlés

Matière molle (physique)

Dynamique moléculaire

Particules (matière)

Colloïdes

Liquides surfondus

Mots clés libres

Dynamique vitreuse

Particules à patchs

Simulations moléculaires

Colloïdes

Glassy dynamics

Patchy particles

Molecular simulations

Colloids

Résumé

Le rôle de la structure dans la dynamique colloïdale vitreuse est encore un sujet de débat. Cependant, il existe des preuves d'un lien direct entre les changements de la dynamique et les propriétés structurelles du système. Nous explorons l'interaction de la structure et de la dynamique locales en utilisant des particules à patchs. Pour ce faire, nous utilisons des simulations de dynamique moléculaire. Nous montrons qu'en renforçant la géométrie icosaédrique, le dynamique du système présente un ralentissement extrême. Grâce à ces résultats, nous fournissons une voie pour contrôler la dynamique vitreuse par l'utilisation de particules à patchs. De plus, il est intéressant de savoir si nous pouvons extraire des informations sur la dynamique en utilisant uniquement des informations structurelles. Afin d'explorer ce point, nous simulons une grande variété de mélanges de sphères dures. Nous montrons que la dynamique globale de ces systèmes peut être prédite avec précision en introduisant un nouveau paramètre d'ordre appelé tétraédralité de la structure locale qui compte le nombre de tétraèdres auxquels chaque particule participe. Les prédictions de ce paramètre d'ordre restent valables pour dans une grande variété de densités, ce qui prouve son universalité dans cette famille de précurseurs de verre. De plus, il est également capable de saisir les changements sur la dynamique locale, car les régions à forte tétraédralité sont fortement corrélées avec les régions à dynamique lente. Enfin, nous explorons l'utilisation de techniques d'apprentissage machine non supervisé pour classer les particules ayant des environnements structurels différents.

The role played by the structure in determining the dynamics of glassy colloidal systems is still a subject of debate. However, there is compelling evidence of a direct link between changes in the local structure and the dynamical slowdown in glassy systems. Here, we explore the interplay between local structure and dynamics by using patchy particles as glass formers. This is done by making use of molecular dynamics simulations. We show that reinforcing icosahedral geometry causes, the system to exhibit an extreme slowdown in its dynamics. With these results, we provide a route for controlling glassy dynamics through the use of patchy particles. Additionally, an interesting point is whether we can extract information about dynamics from only structural information. In order to explore this point, we simulate a wide variety of hard-sphere mixtures. We show that global dynamics of these systems can be precisely predicted by quantifying the tetrahedrality of the local structure: an order parameter that consists of counting the number of tetrahedra each particle participates in. The predictions of this order parameter maintain their accuracy over a wide variety of densities proving its universality in this family of glass formers. Moreover, it is also capable of capturing the changes in the local dynamics, as regions with high tetrahedrality are strongly correlated with regions with slow dynamics. Finally, we demonstrate that unsupervised machine learning techniques can be used to classify particles with different structural environments, which are strongly correlated to local dynamics.