Modélisation semi-empirique du comportement électro-thermique des batteries lithium-ion et de leur vieillissement

Semi empirical modeling of lithium-ion batteries electro-thermal behavior and aging

• Auteur / Autrice : Juan Miguel Ugalde
• Direction : Sylvain Franger
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance le 04/12/2020
• Etablissement(s) : université Paris-Saclay
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences chimiques : molécules, matériaux, instrumentation et biosystèmes (Orsay, Essonne ; 2015-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut de chimie moléculaire et des matériaux d’Orsay (Orsay, Essonne ; 2006-....) - Groupe PSA
• Partenaire(s) de recherche : référent : Faculté des sciences d'Orsay
• Jury : Président / Présidente : Claude Marchand
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Pascal Venet, Yann Bultel, Jesús Santos Peña
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Pascal Venet, Yann Bultel

Mots clés

Mots clés contrôlés

Matériaux -- Détérioration

Batteries lithium-ion

Automobiles -- Batteries

Modélisation électrothermique

Énergie -- Stockage

Mots clés libres

Modélisation thermique

Vieillissement des batteries lithium-ion

Profils d'entropie

Thermal modeling

Lithium-ion batteries aging

Entropy profiles

Résumé

L’industrie automobile connait des évolutions rapides depuis plusieurs années. En effet, le réchauffement climatique et sa prise de conscience collective rythment ces évolutions via des réglementations imposées de plus en plus contraignantes. Pour répondre à ces nouvelles exigences, les constructeurs investissent dans des technologies à faible émission carbone et notamment l’électrification des chaines de traction. Cela passe nécessairement par l’amélioration des systèmes de stockage de l’énergie, en particulier les batteries au lithium, et ceci à tous les niveaux, à savoir, l’autonomie, la durabilité, la sécurité et le coût. Pour réussir cette amélioration, il est nécessaire de bien maitriser la conception en amont et la gestion optimale en aval des batteries et ce à l’aide d’une modélisation robuste. Cette dernière est complexe car le comportement des batteries est fortement non linéaire, elle regroupe des physiques couplées telles que l’électrochimie, la thermique et le vieillissement. La prise en compte de ces phénomènes et de leurs interactions est donc indispensable afin de mieux prédire la perte d’énergie et de puissance accessible tout au long du service du véhicule. Cette connaissance permet ensuite aux constructeurs de dimensionner de manière adéquate les systèmes batteries améliorant ainsi les bénéfices en réduisant les risques liés à la garantie. Dans le cadre de ce travail, une approche semi-empirique est proposée pour prédire le vieillissement de batteries lithium-ion de haute énergie. L’élaboration des lois de vieillissement a été effectué suite à une campagne d’essais de vieillissement accéléré. Il a été démontré lors de cette campagne que la température est un facteur clé du vieillissement. De ce fait, un modèle électro-thermique a été conçu afin d’estimer la température interne des batteries afin d’être le plus représentatif possible lors de l’usage. Ces deux modèles ont été par la suite couplés dans un environnement de simulation pour permettre de modéliser et de valider la perte de capacité dans des conditions représentatives de l’usage automobile. La deuxième partie de la thèse concerne l’étude de la température interne et du vieillissement de la batterie à l’aide de méthodes de caractérisation et de diagnostic basées sur la spectroscopie d’impédance électrochimique et sur la mesure de la variation d’entropie. En effet, des profils d’entropie sont mesurés au cours du vieillissement pour mieux quantifier la génération de chaleur afin d’améliorer la modélisation thermique. Cette dernière a été estimée d’une façon non intrusive à l’aide d’une fonction de transfert élaborée à partir des spectres d’impédances.

The automotive industry has been undergoing rapid changes for several years. Indeed, the global warming and its collective awareness give rhythm to these evolutions via increasingly restrictive regulations. To meet these new requirements, manufacturers are investing in low carbon emission technologies and in particular the electrification of powertrains. This necessarily involves improving energy storage systems, particularly lithium batteries, at all levels (autonomy, durability, safety and cost).To achieve these improvements, it is necessary to master the upstream design and the downstream optimal management of the batteries with the help of robust modeling. The latter is complex because the behavior of batteries is highly non-linear, it includes coupled multiphysics concepts such as electrochemistry, thermal and aging. It is therefore essential to take into account these phenomena and their interactions in order to better predict the loss of energy and accessible power throughout the service life of the vehicle. This knowledge then enables manufacturers to adequately size battery systems, thus improving benefits by reducing warranty risks. As part of this work, a semi-empirical approach is proposed to predict the ageing of high-energy lithium-ion batteries. The development of ageing laws was carried out following a campaign of accelerated ageing tests. It has been shown during this campaign that temperature is a key factor in ageing. Therefore, an electro-thermal model was designed to estimate the internal temperature of the batteries in order to be as representative as possible during usage. These two models were then coupled in a simulation environment to model and validate the loss of capacity under different operating conditions representative of the automotive use. The second part of the thesis concerns the study of internal temperature and battery ageing using characterization and diagnostic methods based on electrochemical impedance spectroscopy and measurement of entropy variation. Indeed, entropy profiles are measured during ageing to better quantify heat generation in order to improve thermal modeling. The latter has been estimated in a non-intrusive way using a transfer function developed from impedance spectra.