Photocatalyse bimétallique appliquée aux carburants solaires

Bimetallic photocatalysis applied to solar fuels

• Auteur / Autrice : Steven Bardey
• Direction : Valérie Keller
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique-chimie des matériaux / Photocatalyse
• Date : Soutenance le 11/12/2020
• Etablissement(s) : Strasbourg
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale des Sciences chimiques (Strasbourg ; 1995-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut de Chimie et Procédés pour l'Energie, l'Environnement et la Santé (Strasbourg ; 1997-....)
• Jury : Président / Présidente : Christophe Copéret
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Céline Pagis, Audrey Bonduelle-Skrzypczak, Antoine Fecant
• Jury : Rapporteur / Rapporteuse : Hynd Remita, Catherine Louis

Mots clés

Mots clés contrôlés

Nanoparticules

Carburants solaires

Chimie inorganique physique

Photocatalyse

Mots clés libres

CO2

Photo-réduction

Carburants solaires

TiO2

Effet plasmonique

Nanomatériaux

CO2

Photoreduction

Solar fuels

TiO2

Plasmonic effect

Nanomaterials

Résumé

Le CO2, qui jadis a joué un rôle important dans l’apparition de l’oxygène et donc de la vie sur terre, atteint aujourd’hui des concentrations atmosphériques si élevées qu’il provoque un changement climatique qui bouleverse l’équilibre des écosystèmes et pourrait mettre en péril la vie sur terre. Il est donc urgent d’inverser la tendance des émissions de CO2 anthropogéniques et de développer des sources d’énergie propres. Ce projet s’inscrit dans cette double problématique, il vise à utiliser l’énergie solaire pour valoriser le CO2 en « carburants solaires », par photocatalyse. La préparation de photocatalyseurs M/TiO2 et M1M2/TiO2 a permis de montrer que le dépôt de nanoparticules métalliques (Au, Pt, Pd, Ag, Cu) est une voie d’optimisation efficace pour la photo-réduction du CO2. Ceci est dû à différents effets bénéfiques induits par les métaux et leur association, qui ont été étudiés et correlés à l’activité photocatalytique quand cela fut possible. La construction d’un système plasmonique possédant une résonnance élargie, et son association avec TiO2 ou avec g-C3N4, a notamment permis de mettre en évidence un effet plasmonique d’intensification du champ proche. Cet effet permet d’éxacerber l’absorption du semi-conducteur et est très certainement responsable de l’amélioration de l’activité photocatalytique et de l’orientation de la sélectivité observées.

CO2, which once played an important role in the creation of oxygen and then life on earth, reaches now high atmospheric concentrations that causes climate change and upsets the balance of ecosystems and could endanger life on earth. It is therefore urgent to reverse the anthropogenic CO2 emissions trend and develop clean energy sources. This project is part of this dual problem, it aims to use solar energy to upgrade CO2 into ''solar fuels'', by photocatalysis. The preparation of M/TiO2 and M1M2 / TiO2 photocatalysts has shown that the deposition of metallic nanoparticles (Au, Pt, Pd, Ag, Cu) is an efficient optimization route for CO2 photo-reduction. This is due to various beneficial effects induced by metals and their association, which have been studied and correlated with activity when possible. A plasmonic system with an enlarged resonance has been built and associated with TiO2 and g-C3N4 semiconductors in order to highlight a plasmonic effect of near field enhancement. This effect would exacerbate the semiconductor absorption semiconductor and is believed to be responsible for the photocatalytic activity improvement and the observed selectivity shifting.