Vers un meilleur contrôle de la polymérisation supramoléculaire

Towards better control over supramolecular polymerization

• Auteur / Autrice : Georges Formon
• Direction : Thomas Hermans
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie supramoléculaire
• Date : Soutenance le 16/10/2020
• Etablissement(s) : Strasbourg
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale des Sciences chimiques (Strasbourg ; 1995-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Chimie de la matière complexe (Strasbourg)
• Jury : Président / Présidente : Jean Weiss
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Thomas Hermans, Jean Weiss, Javier Montenegro, Nathalie Katsonis
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Javier Montenegro, Nathalie Katsonis

Mots clés

Mots clés contrôlés

Polymérisation

Chimie supramoléculaire

Mots clés libres

Polymères supramoléculaires

Autoassemblage

Contrôle magnétique

Cycle réactionnel hors équilibre

Terres rares

Supramoléculars polymers

Self-assembly

Magnetic control

Out-of equilibrium reaction cycle

Rare earth

Résumé

L’objectif de cette thèse était de développer de nouvelles techniques pour mieux contrôler des polymères supramoléculaires, trois différentes stratégies ont été présentées. Premièrement, le contrôle spatiotemporel d’un hydrogel a été réalisé par la diffusion d’un acide à partir d’un matériau poreux, ce qui active une molécule sensible au pH. La deuxième stratégie s’appuie sur un cycle réactionnel hors équilibre à fin d’obtenir le contrôle temporel et des propriétés mécaniques d’un hydrogel. La dernière méthode repose sur l’utilisation de stimuli magnétiques de deux façons : en utilisant des champs magnétiques (< 2 T) pour influencer la topologie de réseaux de fibres supramoléculaires contenant des ions paramagnétique ; et contrôler la taille d’agrégats supramoléculaires, sans champ magnétique, juste en incluant des différents lanthanides paramagnétiques dans leur structure moléculaire. Ces nouvelles méthodes sont un avancement vers un meilleur contrôle des polymères supramoléculaires.

The aim of this thesis was to develop new techniques to better control supramolecular polymers, three different strategies were presented. First, spatiotemporal control of a hydrogel was achieved by diffusion of protons from a porous material, which activates a pH-responsive hydrogelator. The second strategy relies on an out-of-equilibrium reaction cycle to obtain temporal and mechanical control of a hydrogel. The last method relies on the magnetic control of supramolecular assemblies in two ways: using magnetic fields (< 2 T) to influence the topology of supramolecular rod networks containing a paramagnetic lanthanide; and controlling the size of supramolecular aggregates, without a magnetic field, by including different paramagnetic lanthanides in the molecular structure and inducing their interaction through supramolecular self-assembly. These new methods are an advancement towards better kinetic and thermodynamic control of supramolecular polymers in and out-of-equilibrium.