Modélisation des processus d’excitation locaux dans les nanojunctions moléculaires

Modeling of local excitation processes in molecular nanojunctions

• Auteur / Autrice : Rubén Soria Martínez
• Direction : Hervé Bulou
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique de la matière condensée
• Date : Soutenance le 30/09/2020
• Etablissement(s) : Strasbourg
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Physique et chimie-physique (Strasbourg ; 1994-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut de physique et chimie des matériaux (Strasbourg)
• Jury : Président / Présidente : Paul-Antoine Hervieux
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Roberta Poloni
• Jury : Rapporteur / Rapporteuse : Émilie Gaudry, Yves Joly

Mots clés

Mots clés contrôlés

Propriétés optiques

Phtalocyanines

Spectroscopie d'absorption

Modèles mathématiques

Excitation électronique

Effet tunnel

Mots clés libres

Spectre d’excitation

STM

TD-DFT

Phtalocyanine

Excitation spectra

STM

TD-DFT

Phthalocyanine

Résumé

L’une des application les plus remarquables de l’effet tunnel est le microscope à effet tunnel (STM) qui permet de cartographier spatialement et énergétiquement la répartition des électrons à la surface des matériaux avec une résolution nanométrique. Des avancées récentes permettent en outre d’exploiter la pointe du STM comme une source d’excitation locale des matériaux. Le travail de thèse présenté dans ce manuscrit vise à décrire et à modéliser les phénomènes impliqués lors d’une telle excitation. Nous présentons une modélisation des spectres d’absorption de molécule de phthalocyanine reposant sur des surfaces dans le cadre de la théorie de la fonctionnelle de densité dépendante du temps (TD-DFT). Nous montrons que l’analyse spectroscopique des transitions entre l’état fondamental et les états excités de la molécule permet de caractériser son état de contrainte. Nous mettons également en évidence une variété de spectres d’excitation selon la localisation de l’excitation de la molécule. Nous discutons la possibilité d’exploiter ce phénomène pour caractériser les transports d’énergie inter-moléculaire.

One of the most remarkable applications of the tunnel effect is the Scanning Tunneling Microscope (STM), allowing to get the spatially and energetically map distribution of electrons on the surface of materials with nanometric resolution. Recent advances make it possible to exploit the tip of the STM as a source of local excitation of materials. The work presented in this manuscript aims to describe and model the phenomena involved in such excitation process. We present a modeling of the absorption spectra of phthalocyanine molecules lying on surfaces within the framework of the time-dependent density functional theory (TD-DFT). We show that spectroscopic analysis of the transitions between the ground state and the excited states of the molecule allows to characterize the stress inside the molecule. We also highlight a variety of excitation spectra depending on the location of the excitation of the molecule. We discuss the possibility of exploiting this phenomenon to characterize inter-molecular energy transport.