Thèse soutenue

Étude des transformations de phases de la matières grâce à des coordonnées topologiques
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Auteur / Autrice : Alexandre Jedrecy
Direction : Fabio PietrucciAntonino Marco Saitta
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Physique
Date : Soutenance le 14/10/2020
Etablissement(s) : Sorbonne université
Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Physique et chimie des matériaux (Paris)
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut de minéralogie, de physique des matériaux et de cosmochimie (Paris ; 1997-....)
Jury : Président / Présidente : Maria Barbi
Examinateurs / Examinatrices : Fredéric Caupin
Rapporteurs / Rapporteuses : Carlos Vega de las Heras, Frédéric Van Wijland

Résumé

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Au cours de cette thèse deux problèmes majeurs pour l’eau ont été étudiés : la transition liquide-liquide et la nucléation homogène de la glace. Pour cela nous avons utilisé l'état de l'art des méthodes d’échantillonnage amélioré, couplé avec une nouvelle variable qui contient les informations topologiques pertinentes des systèmes étudiés, le PIV. En calculant des profils d'énergie libre pour différentes conditions de pression et de température, nous avons pu montrer rigoureusement l’absence de barrière d’énergie libre et de second point critique pour la transition liquide-liquide avec le modèle TIP4P/2005. En échantillonnant l'ensemble des chemins de transition grâce à un nouvel algorithme TPS, nous avons aussi pu étudier précisément le mécanisme de nucléation homogène de l’eau avec le modèle TIP4P/Ice, montrant que la structure optimale des noyaux critiques est un empilement désordonné, les noyaux critiques purement cubique ou hexagonaux évoluant spontanément vers cette structure. De plus, nous avons pu montrer que la glace hexagonale s’agrégeait majoritairement en deux étapes, là où la glace cubique s’agrégeait en une étape. Finalement nous avons quantifié rigoureusement la qualité de notre métrique topologique PIV comme coordonnée de réaction pour étudier la nucléation : une analyse réalisée avec la méthode d'optimisation de la vraisemblance maximale basée sur la fonction de réalisation, indique que cette coordonnée surpasse un large éventail de coordonnées utilisées précédemment pour étudier ce problème.