Ferrofluides et nanodots de carbone comme exemples de nanomatériaux multifonctionnels pour la conversion d’énergie

Ferrofluids and carbon nanodots as examples of multifunctional nanomaterials for energy conversion

• Auteur / Autrice : Thiago Fiuza
• Direction : Régine Perzynski, Jérôme Depeyrot
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance le 22/12/2020
• Etablissement(s) : Sorbonne université en cotutelle avec Universidade de Brasília
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Physique en Île-de-France (Paris ; 2014-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Physicochimie des électrolytes et nanosystèmes interfaciaux (Paris ; 2014-....)
• Jury : Président / Présidente : Michel Goldmann
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Geraldo José da Silva
• Jury : Rapporteur / Rapporteuse : Antônio M. Figueiredo Neto, Julian Oberdisse

Mots clés

Mots clés contrôlés

Propriétés thermiques

Fluides magnétiques

Matériaux nanostructurés

Énergie -- Conversion directe

Mots clés libres

Fluides magnétiques

Thermodiffusion

Liquides ioniques

Nanodots de carbone

Stabilité colloïdale

Liquides magnétiques fluorescents

Conversion de l’énergie

Fluidos magnéticos

Termodifusão

Líquidos Iônicos

Nanodots de carbono

Estabilidade Coloidal

Líquidos magnéticos fluorescentes

Conversão de Energia

Magnetic fluids

Thermodiffusion

Ionic liquids

Carbon nanodots

Colloidal stability

Fluorescent magnetic liquids

Energy conversion

Résumé

La science des matériaux apporte une large gamme d’applications et de solutions aux problèmes mondiaux actuels. Les ferrofluides (FF) et les nanodots de carbone (CD) se distinguent comme de prometteurs collecteurs d’énergie renouvelable thermique ou solaire, par exemple. Dans ce contexte, le premier objectif de cette thèse était d’étudier les propriétés thermodiffusives des ferrofluides à base de liquides ioniques à température ambiante (RTIL). Cette classe particulière de solvants composés uniquement d’ions présente de multiples avantages tels qu’une stabilité thermique élevée, une faible pression de vapeur et une conductivité modeste, ce qui les rend parfaitement adaptés aux dispositifs thermoélectriques à base de fluide. Les RTIL explorés ici sont le nitrate d’éthylammonium (EAN) et le 1-éthyl-3-méthylimidazoliumbistriflimide (EMIM-TFSI). Nous avons analysé le rôle de la nature des contre-ions, de la teneur en eau et de l’application du champ magnétique sur la stabilité colloïdale et, surtout, sur les coefficients thermodiffusifs, à savoir le coefficient Soret et le coefficient de diffusion. L’approche théorique appliquée à ces systèmes a montré qu’elle modélisait, décrivait et ajustait de manière satisfaisante les données expérimentales. Ensuite, dans une perspective différente, parce qu’on en savait peu sur la stabilité, le développement de la charge de surface et l’ordre local des nanodots de carbone riches enazote (N-CD), nous avons analysé en profondeur ces propriétés pour deux types de N-CD - différant par leurs rapport azote/carbone (N/C = 0,14 et 0,74) - via une approche multiéchelles et multi-techniques. Les résultats jettent un éclairage nouveau sur l’importance du pH du fluide porteur dans les dispersions aqueuses de N-CD. Enfin, le troisième objectif était de concevoir et de produire un nouveau liquide magnétique fluorescent combinant les deux classes de colloïdes précédemment mentionnées : les ferrofluides et les N-CD. Le nanofluide hybride aqueux, stable au plan colloïdal, qui est obtenu, présente un aspect visuel homogène, tout en préservant largement les propriétés magnétiques et fluorescentes de chacun des nanocomposants, ouvrant la possibilité d’une utilisation dans de multiples formes d’applications.

A ciência de materiais tem atraído atenção mundial devido à sua ampla gama de aplicações e soluções para problemas globais atuais. Ferrofluidos (FFs) e Nanodots de carbono (CDs) se destacam como promissores coletores de energia de fontes renováveis (por exemplo, térmica ou solar). Nesse contexto, o primeiro objetivo principal desta tese foi investigar as propriedades termodifusivas de ferrofluidos à base de líquidos iônicos à temperatura ambiente (RTILs). Esta classe peculiar de solventes compostos puramente por íons apresenta múltiplas vantagens, como alta estabilidade térmica, baixa pressão de vapor e modesta condutividade, tornando-os altamente apropriados para dispositivos termoelétricos à base de fluidos. Os RTILs explorados são o nitrato de etilamônio (EAN) e a bistriflimida de 1-etil-3-metilimidazólio (EMIM-TFSI). Aqui, foi analisado o papel da natureza dos contra-íons, do teor de água e da aplicação do campo magnético na estabilidade coloidal e, principalmente, nos parâmetros termodifusivos, isto é, os coeficientes Soret e de difusão. A abordagem teórica aplicada a estes sistemas mostrou modelar, descrever e ajustar os dados experimentais de forma bem satisfatória. Mais adiante, em uma perspectiva diferente, pouco se sabia sobre a estabilidade, desenvolvimento de carga superficial e ordem local de nanodots de carbono ricos em nitrogênio (N-CDs). Nesse sentido, o segundo objetivo foi analisar profundamente essas propriedades para dois tipos de N-CDs – diferindo por suas razões de nitrogênio/carbono (N/C = 0,14 e 0,74) – por meio de uma abordagemmulti-escala e de multiplas técnicas experimentais. Os resultados lançam uma nova luz sobre a importância do pH do fluido carreador em dispersões aquosas de N-CDs. Finalmente, o terceiro objetivo era projetar e produzir um novo líquido magnético fluorescente combinando as duas classes de coloides mencionadas anteriormente: ferrofluidos e N-CDs. O nanofluido híbrido aquoso e coloidalmente estável apresenta aspecto visual homogêneo, preservando em grande parte as propriedades magnéticas e fluorescentes de cada um dos nanocomponentes, dessa forma criando a possibilidade de uso em múltiplas formas de aplicações

Material science has been gathering worldwide attention due to its broad range of applications and solutions to current global issues. Ferrofluids (FFs) and Carbon Nanodots (CDs) stand out as promising energy harvesters of renewable sources (e.g. thermal or solar). In this context, the first main objective of this thesis was to investigate the thermodiffusive properties of ferrofluids based on room temperature ionic liquids (RTILs). This peculiar class of solvents composed purely of ions presents multiple advantages such as high thermal stability, low vapor pressure and modest conductivity, making them highly suitable for fluid-based thermoelectric devices. The explored RTILs are ethylammonium nitrate (EAN) and 1-Ethyl-3-methylimidazoliumbistriflimide (EMIM-TFSI). Here, it was analysed the role of the nature of counterions, the water content and the application of magnetic field in the colloidal stability and, most importantly in the thermodiffusive parameters, namely the Soret and diffusion coefficients. The theoretical approach applied to these systems showed to satisfactorily model, describe and adjust the experimental data. Further on, into a different perspective, little was known about the stability, surface charge development and local ordering of nitrogen-rich carbon nanodots (N-CDs). Along those lines, the secondobjective was to deeply analyse these properties for two kinds of N-CDs – differing by their nitrogen/carbon ratios (N/C=0.14 and 0.74) – via a multi-scale and multi-technique approach. The results shed new light on the importance of the pH of the carrier fluid in N-CDs aqueous dispersions. Finally, the third objective was to design and produce a novel fluorescent magnetic liquid combining the two previously mentioned classes of colloids: ferrofluids and N-CDs. The achieved colloïdally stable aqueous hybrid nanofluid presents a homogeneous visual aspect, while largely preserving the magnetic and fluorescent properties of each one of the nanocomponents, unlocking the possibility of use in multiple forms of applications.