Propriétés optiques des nanoplaquettes de semi-conducteurs colloïdaux

Fluorescence Properties of Colloidal Semiconducting Nanoplatelets : from Single Emitters to Self-Assemblies

• Auteur / Autrice : Jiawen Liu
• Direction : Laurent Coolen
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance le 28/09/2020
• Etablissement(s) : Sorbonne université
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Physique en Île-de-France (Paris ; 2014-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut des nanosciences de Paris (1997-....)
• Jury : Président / Présidente : Julien Laurat
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Louis Biadala, Benjamin Abecassis
• Jury : Rapporteur / Rapporteuse : Sophie Brasselet, Stéphane Berciaud

Mots clés

Mots clés contrôlés

Excitons

Autoassemblage

Nanostructures

Fluorescence

Mots clés libres

Fluorescence

Nanoplaquettes

Auto-assemblage

FRET

Transition dipôle

Imagerie de Fourier

Fluorescence

Nanoplatelets

Self-assembly

Résumé

Les nanoplaquettes colloïdales (NPL) ont été étudiées de manière intensive en raison de leurs caractéristiques optiques uniques, telles qu'un pic d'émission étroit, un faible décalage de Stokes, une grande force d'oscillateur et des dipôles dans le plan déterministes. De nombreuses applications peuvent être optimisées une fois que les propriétés excitoniques des NPL isolés et assemblés sont comprises. Dans ma thèse, j'ai étudié la photophysique des chaînes de plaquettes auto-assemblées, un système intéressant de nano-émetteurs collectifs très ordonnés, par des expériences optiques et des simulations numériques. Dans ma thèse, j'ai obtenu deux résultats principaux : 1) Les composants du dipôle de transition dans les NPL isolées ou assemblées ont été détectées quantitativement par un protocole combinant polarimétrie, imagerie du plane de Fourier, mesures de corrélation de photons et analyse de déclin. Une composante dipolaire hors plan a été démontrée dans les chaînes assemblées de NPL, qui est absente sur les plaquettes simples non assemblées. Cette observation suggère une interaction mécanique entre les NPL dans l'assemblage. 2) Des transferts d'énergie excitonique (FRET) à longue distance (500 nm) dans les chaînes de plaquettes ont été démontré par micro-photoluminescence. Un temps d'homo-FRET de 1,5 ps entre les plaquettes assemblées a été extrait, qui est plus rapide que les autres processus excitoniques dans les nanoplaquettes, tels que la recombinaison radiative, la recombinaison Auger et l'extinction par des défauts. Ainsi, on peut s'attendre à ce que le FRET ultra-rapide modifie les propriétés excitoniques des émetteurs assemblés par rapport aux émetteurs isolés.

Colloidal semiconducting nanoplatelets (NPLs) have drawn massive attention because of their unique optical characteristics, such as narrow emission peak, low Stokes shift, large oscillator strength, and deterministic in-plane radiating dipoles. Many applications can be better realized once the excitonic properties of both single and close-packed NPLs are understood. In my thesis, I studied the photophysics of self-assembled linear platelet chains, an interesting system of highly ordered collective nano-emitters, by micro-photoluminescence experiments and numerical simulations. In my thesis, I obtained two main results:1) Transition dipole components in single or stacked NPLs were precisely probed by a protocol combining polarimetry, Fourier-plane imaging, photon correlation measurements and decay analysis. An emerging out-of-plane dipole component was demonstrated in the assembled chains of NPLs, which is absent in the single non-stacked platelets. This observation suggested the mechanical interaction between NPLs in the assembly.2) Long range (500 nm) excitonic energy transfers (FRET) in platelet chains were demonstrated by micro-photoluminescence. A homo-FRET time of 1.5 ps between platelets was extracted from a diffusion equation model, which is faster than other excitonic processes in nanoplatelets, such as radiative recombination, Auger recombination and quenching by defects. Thus, it can be expected that the ultrafast FRET will significantly modify the excitonic property of assembled emitters as compared to isolated ones.