Etude des films de Langmuir du liquide ionique [C20mim]+[NTf2]- mélangés avec l’oxyde de graphène ou déposés sur des sous phases aqueuses contenant des ions d’or et irradiés par des rayons X sous incidence rasante

Study of (C20mim) + (NTf2) - ionic liquid Langmuir films mixed with graphene oxide sheets or deposited on aqueous gold ion subphases and irradiated by grazing incidence X-rays

• Auteur / Autrice : Helen Ibrahim
• Direction : Michel Goldmann, François Muller
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique et chimie des matériaux
• Date : Soutenance le 18/12/2020
• Etablissement(s) : Sorbonne université
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Physique et chimie des matériaux (Paris ; 2000-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut des nanosciences de Paris (1997-....)
• Jury : Président / Présidente : Benoît Claude Forget
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Sophie Cantin-Rivière, Eduardo Filipe
• Jury : Rapporteur / Rapporteuse : Fabienne Testard, Marianne Impéror-Clerc

Mots clés

Mots clés contrôlés

Microscopie à force atomique

Nanoparticules d'or

Surfaces (technologie)

Rayons X -- Diffusion

Interfaces (sciences physiques)

Oxyde de graphène

Langmuir-Blodgett, Couches de

Mots clés libres

Films de Langmuir

Liquide ionique

Oxyde de graphène

Interface

Rayons X

Nanoparticules d'or

Ionic liquid

Graphene oxyde

Langmuir films

Résumé

Les supercondensateurs à base d’oxyde de graphène (GO) et du liquide ionique (IL) émergent comme dispositifs de stockage d’énergie. Toutefois, en raison de l’accès restreint des ions de l’électrolyte (IL) à l’électrode (GO), leur densité d’énergie est limitée. Dans ce contexte, nous avons cherché à déterminer les conditions physico-chimiques à l’origine de la formation de l’interface IL/GO. Nous avons utilisé la procédure de Langmuir pour former une telle interface et l’avons étudiée via des isothermesπ-A, microscope à force atomique et diffusion des rayons X de surface. Nous montrons que le film se forme spontanément en une pile de 2 couches L1/L2 à l’interface eau-air. L1 est en contact avec l’eau et est formée par des molécules d’IL tiltées et du solvant. L2 est en contact avec l’air et est formée par des feuillets de GO recouvertes de molécules d’IL couchées. En comprimant le film, des molécules d’IL migrent vers L2 et s’organisent en un réseau 2D. Ces résultats montrent que l’interaction IL/GO n’est pas unique mais dépend de l’interaction d’IL avec l’interface sur laquelle il est situé (eau, air...). L’ajout des nanoparticules (NPs) d’or aux supercondensateurs ont prouvé qu’elles améliorent leur performance. Nous avons donc étudié le film d’IL déposé sur des sous phases aqueuses contenant des ions d’or et avons tenté de former des nanostructures d’or par radiolyse de surface aux rayons X en utilisant le film comme moule. Nous montrons qu’il y a un seuil de concentration pour l’apparition d’une surstructure. Celle-ci empêche la réduction des ions d’or. Les conditions de sa formation restent incertaines. En dessous du seuil, des NPs d’or de taille de 15 nm se forment.

Supercapacitors based on graphene oxide (GO) and ionic liquid (IL) are emerging as promising devices for energy storage. However, due to the limited access of electrolyte ions (IL) to the electrode (GO), they still lack the desired energy density. In this context, we aimed to determine the physico-chemical conditions for the formation of the IL/GO(electrolyte/electrode) interface. We used Langmuir procedure to form such an interface, study it by π-A isotherms, atomic force microscopy, and surface X-ray scattering. We show that the film is spontaneously formed of the stacking of two layers L1/L2 on the air-water interface. L1 is in contact with water and is formed of tilted IL molecules. L2 is in contact with air and is formed of GO sheets covered with lying IL molecules. Through the film’s compression, some IL molecules migrate from L1 to L2and get organized in a 2D lattice. The results show that the configuration of the IL/GO interface in L1 differs from that in L2. This finding indicates that the IL/GO interaction is not unique but depends on the interaction of IL with the interface on which it is located (air, water...). The introduction of gold nanoparticles (NPs) to supercapacitors proved to improve their performance. We therefore studied the IL film deposited on aqueous subphases containing gold ions and attempted to form gold nanostructures by surface X-ray radiolysis using the film as a template. We show that there is a threshold concentration of gold ions for the appearance of a superstructure. Its formation prevents the reduction of ions. The conditions for its appearance remain unclear. Below the threshold concentration, 15 nm gold NPs are formed.