Cette thèse de doctorat constitue une contribution à l’extension relativiste de la théorie de la fonctionnelle de la densité à séparation de portée, en combinant un calcul de fonction d’onde relativiste à quatre composantes pour la contribution de longue portée avec une fonctionnelle de la densité relativiste à courte portée complémentaire, basée sur l’Hamiltonien Dirac-Coulomb ou Dirac-Coulomb-Breit sans paire. Nous avons étudié les propriétés du gaz d’électrons homogène relativiste dans l’approximation sans paire pour développer des fonctionnelles de la densité d’échange-corrélation relativistes à courte portée dans l’approximation de la densité locale (LDA). Nous avons implémenté un code de fonctionnelle de la densité relativiste à séparation de portée en tant que module dans le logiciel QUANTUM PACKAGE 2.0 pour tester ces fonctionnelles. Nous avons étendu la fonctionnelle d’échange relativiste à courte portée au niveau de l’approximation du gradient généralisée (GGA). Enfin, nous avons relevé le rôle important de la densité de paire d’échange à coalescence dans l’évaluation correcte de l’énergie d’échange à très courte portée.