Etude expérimentale des cinétiques de diffusion et de la ségrégation induite sous irradiation d'alliages modèles et industriel austénitiques.

Experimental study of diffusion kinetics under irradiation and radiation-inuced segregation of austenitic model and industrial alloys.

• Auteur / Autrice : Solene Rouland
• Direction : Philippe Pareige
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance le 10/12/2020
• Etablissement(s) : Normandie
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale physique, sciences de l’ingénieur, matériaux, énergie (Saint-Etienne du Rouvray, Seine Maritime)
• Partenaire(s) de recherche : Etablissement de préparation de la thèse : Université de Rouen Normandie (1966-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Groupe de physique des matériaux (Saint-Etienne-du-Rouvray, Seine-Maritime ; 1996-....)
• Jury : Président / Présidente : Eric Andrieu
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Bertrand Radiguet, Maylise Nastar, Martine Blat-Yrieix
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Pascal Bellon, Grace Burke

Mots clés

Mots clés contrôlés

Alliages chrome-fer-nickel

Acier au chrome-nickel

Couches minces

Bombardement ionique

Sondes atomiques tomographiques

Microscopie électronique en transmission

Métallurgie physique

Ségrégation (métallurgie)

Acier inoxydable austénitique

Mots clés libres

Ségrégation induite par l'irradiation

Aciers inoxydables austénitiques

Diffusion (métallurgie)

Caractérisations microstructurales

Microscopie électronique en transmission

Sonde atomique tomographique

Microscopie corrélative

Irradiation ionique

Pulvérisation magnétron

Multicouches

Couches minces

Alliages chrome-nickel

Alliages chrome-fer-nickel

Thermodynamique

Défauts ponctuels

Radiation-induced segregation

Austenitic stainless steels

Diffusion (metallurgy)

Microstructural characterization

Transmission electron microscopy

Atom probe tomography

Correlative microscopy

Ionic irradiation

Magnetron sputtering

Multilayers

Thin films

Chromium-nickel alloys

Chromium-iron-nickel alloys

Thermodynamics

Point defects

Résumé

L’implication de la ségrégation induite par l’irradiation (SIR) dans la majorité des mécanismes de dégradation des composants du cœur des réacteurs nucléaires en aciers inoxydables austénitiques est avérée. Aux températures de fonctionnement des réacteurs actuels et possibles prototypes du futur, les éléments chimiques des pièces métalliques des structures internes se redistribuent de manière hétérogène en ségrégeant sur les défauts préexistants et nouvellement créés par l’irradiation. L’intensité des enrichissements ou des appauvrissements locaux dépendent, entre autres, de la nature de l'élément et du défaut concerné. Si les différents mécanismes de ségrégation sont aujourd’hui bien identifiés, leur cinétique et leur degré d’implication respectifs sont encore peu renseignés. En effet, les modèles théoriques actuels de la SIR souffrent d'un manque de données expérimentales. Ces deux aspects sont le moteur de cette étude. Dans un premier temps, les cinétiques d'interdiffusion après vieillissement thermique et sous irradiation ont été déterminées dans des alliages modèles du système Fe-Ni-Cr. L'effet de l'irradiation sur la diffusion a été étudié à 440°C. A cette température les coefficients de diffusion sont faibles et les méthodes classiques d'étude de la diffusion ne permettent pas d'y accéder dans un délai raisonnable. La mise en œuvre expérimentale de la méthode des multicouches à période nanométrique dans des alliages binaires et ternaires a montré, dans ce cas, des résultats encourageants. Toutefois, des divergences entre les résultats expérimentaux et les prévisions théoriques ont révélé la nécessité d'optimiser ces deux approches. Dans le cadre de cette étude, des recommandations ont été formulées pour tenir compte de l’impact de la microstructure et du choix des conditions de vieillissement sur les cinétiques effectives mesurées. Les expériences réalisées sur des alliages modèles offrent l’intérêt de pouvoir être directement confrontées à la simulation. Néanmoins, les aciers de l’industrie nucléaire contiennent une grande variété d'éléments d'alliage minoritaires et d'impuretés qui jouent un rôle clé sur le comportement des éléments impliqués dans la SIR. Ainsi, dans un second temps, une étude de la SIR sur différents défauts intragranulaires d'un acier inoxydable austénitique optimisé, un 316L(N) a été réalisée. Pour cela, des techniques couplées et corrélées à l'échelle nanométrique (Sonde Atomique Tomgraphique et Miscroscopie Electronique en Transmission) ont été mises en place. La complémentarité des techniques a rendu possible l'association des enrichissements locaux observés à la cristallographie des défauts concernés. Des tendances singulières de SIR ont été observées selon l'élément et la nature du défaut impliqués. Une teneur plus élevée en azote et en niobium dans la composition nominale de l'acier a entrainé la précipitation de phase Z primaire. La stabilité de cette phase sous irradiation dans les aciers inoxydables austénitiques a pour la première fois pu être étudiée.

Radiation induced segregation (RIS) is a process identified to be involved in most of the degradation mechanisms of austenitic stainless steels core components of nuclear reactors. During irradiation within the operating temperature range of present and possible prototypes of future reactors, chemical elements of reactor internal metallic components redistribute heterogeneously and segregate on the pre-existent and newly created defects. Local enrichments or depletions levels depend, inter alia, on the element and nature of the defect affected. While mechanisms involved in RIS have already been identified, their kinetics and mutual weigh are still poorly known. Indeed, current theorical models of RIS suffer from a lack of experimental data. These two aspects motivated this study. First, by the determination of interdiffusion kinetics after thermal ageing and under irradiation on model alloys in the Fe-Ni-Cr system. Irradiation effect on diffusion have been studied at 440°C. At this temperature, conventional methods to study diffusion fail to give access to such slow kinetics under reasonable time. Experimental implementation of the nanolayers method on binary and ternary alloys gave, in this case, encouraging results. However, discrepancies between experiments and predictions revealed the need of optimizations on both sides. In the framework of this study, recommendations have been established to account for the effect of the microstructure and the selected ageing conditions on measured effective kinetics. Experiments on model alloys have the great interest to be directly confronted to simulation. Nevertheless, nuclear steels contain a large variety of minor alloying elements and impurities which have shown to play a key role on RIS behaviour. Thus, in a second part, RIS study on various bulk defects of an optimized nuclear austenitic stainless steel, a 316L(N) has been performed. Consequently, nanoscale coupled and correlated techniques (Atom Probe Tomography and Transmission Eelectron Microscopy) have been implemented. Techniques complementarity offered the possibility to associate enrichments to defect crystallography and revealed singular tendencies of RIS depending on the element and the defect involved. Furthermore, a higher nitrogen and niobium content in the steel nominal composition formed primary Z-phase, its stability under irradiation had also been for the first time studied in austenitic stainless steels.