Synthèse de catalyseurs d’oxydes métalliques par la méthode de combustion en solution assistée par micro-ondes

Synthesis of metal oxide-based catalysts by microwave-assisted solution combustion method

• Auteur / Autrice : Kawthar Frikha
• Direction : Lionel Limousy, Jamel Bouaziz
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie Physique
• Date : Soutenance le 27/05/2020
• Etablissement(s) : Mulhouse en cotutelle avec Ecole Nationale d'Ingénieurs de Sfax (Tunisie). Laboratoire de Génie des Matériaux et Environnement
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Physique et chimie-physique (Strasbourg ; 1994-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut de Science des Matériaux de Mulhouse - Institut de Science des Matériaux de Mulhouse / IS2M

Mots clés

Mots clés contrôlés

Chauffage par microondes

Catalyseurs à base de métaux de transition

Oxydes métalliques

Mots clés libres

Oxydes métalliques

Combustion en solution assistée par micro-ondes

Oxydation du CO

Propriétés physico-chimiques;

Activité catalytique

Metal oxide-based catalysts

Microwave assisted combustion synthesis

CO oxidation

Physico-chemical properties

Catalytic activity

Résumé

La synthèse par combustion assistée par micro-ondes s’est récemment montrée comme l’une des voies de synthèse les plus prometteuses étant une approche simple et rapide. Ce projet de thèse s’intéresse à préparer des catalyseurs à base d’oxyde métallique par la méthode de combustion en solution assistée par micro-ondes pour l'élimination du monoxyde de carbone. Dans cette étude, des catalyseurs à base d’oxyde binaire et ternaire ont été préparés en un temps de réaction très court sous irradiation micro-ondes à partir de la combustion d’une solution aqueuse de nitrates métalliques et d’urée. Plusieurs facteurs expérimentaux tels que le précurseur métallique, la stœchiométrie des réactifs et la charge métallique ont été variés et étudiés. Une séquence de caractérisations multi-échelle a été réalisée afin d’identifier la corrélation entre les propriétés physico-chimiques des catalyseurs et leurs activités catalytiques pour l’oxydation du CO. Les aluminates de cobalt et les aluminates de nickel étaient principalement les phases formées dans les catalyseurs contenant du Ni ou du Co, tandis que les phases CuO et α-Al2O3 ont été détectées dans les catalyseurs contenant du cuivre. La stœchiométrie et la charge métallique peuvent jouer un rôle critique dans le contrôle de la composition de phase et de la composition chimique de surface. Les catalyseurs contenant du cuivre présentaient une activité catalytique élevée à basse température pour l’oxydation du CO, tandis que les catalyseurs contenant du nickel et du cobalt montraient une activité relativement faible à basse température. Le degré d’interaction entre l’oxyde métallique et l’alumine affecte la composition chimique de la masse et de la surface, les propriétés structurelles et la dispersion des sites actifs, qui, à leur tour, affectent l’activité catalytique.

Microwave assisted combustion synthesis (MACS) has emerged as one of the most promising routes that being a simple and fast synthesis approach. This thesis project aims to prepare metal oxide-based catalysts by MACS method for carbon monoxide (CO) removal. In this study, binary and ternary metal oxide catalysts were prepared in a very short time under microwave irradiation from the combustion of an aqueous solution of metal nitrates and urea. Several experimental factors such as the metal precursor, the stoichiometry of the reactants, and the metal loading were varied and studied. A set of multi-scale characterizations were performed in order to identify the correlation between the physico-chemical properties of the catalysts and their catalytic activities for CO oxidation. Cobalt aluminates and nickel aluminates were the mainly phases formed in Ni or Co containing catalysts while, CuO and α−Al2O3 separated phases were detected in copper containing catalysts. The stoichiometry and metal loading can play a critical role in controlling the phase composition and surface chemical composition. Copper containing catalysts presented a high catalytic activity for the CO oxidation at low temperatures, while nickel and cobalt containing catalysts showed relatively low activity at low temperatures. The extent of the interaction between the metal oxide and alumina affects the bulk and surface chemical composition, structural properties, and active sites dispersion which further affect the catalytic activity.