Elaboration de matériaux composites hybrides pour l'encapsulation de molécules d'intérêt relargables sous différents stimuli

Development of hybrid composite materials for the encapsulation of molecules of interest that can be released under different stimuli

• Auteur / Autrice : Marion Bruneau
• Direction : Jocelyne Brendlé, Simona Bennici
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie des matériaux
• Date : Soutenance le 25/09/2020
• Etablissement(s) : Mulhouse
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Physique et chimie-physique (Strasbourg ; 1994-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut de Science des Matériaux de Mulhouse

Mots clés

Mots clés contrôlés

Teneur en silicium

Matériaux hybrides

Interface organique-inorganique

Encapsulation (chimie)

Mots clés libres

Hybrides de type talc

Relargage contrôlé

Encapsulation de molécules d’intérêt

Talc-like hybrids

Controlled-release

Encapsulation of molecules of interest

Résumé

Ce travail est consacré à l’élaboration de matériaux permettant le relargage contrôlé de molécules d’intérêt. Dans la première partie de ce projet, des synthèses d’hybrides organiqueinorganique de structure de type talc ont été réalisées avec différentes sources de silicium, ce qui induit des cristallinités et des degrés de condensation différentes des espèces siliciques. Ces hybrides ont ensuite été caractérisés. La présence d’acide folique (molécule d’intérêt) dans le milieu de synthèse permet son encapsulation dans l’hybride. L’incorporation d’acide folique n’induit pas de changements significatifs dans la structure des hybrides formés. Les différentes techniques de caractérisation ont permis de montrer que l’acide folique est peu mobile dans la structure et est donc bien encapsulé dans l’interfoliaire des hybrides. Au niveau du relargage, les hybrides induisent un relargage rapide, que ce soit dans l’eau ou dans un sol modèle. Les hybrides préparés à partir de N2TMS (N-[3-(triméthoxysilyl))propyl]éthylènediamine) permettent le relargage le plus rapide tandis que ceux synthétisés avec du C16TMS (Hexadécyltriméthoxysilane) présentent le relargage le plus lent. Ceci est attribué au caractère fortement hydrophobe de la chaine organique dans l’interfoliaire. La deuxième partie de la thèse a permis de tester plusieurs matériaux qui pourrait conduire à du relargage photo-contrôlé de principes actifs. Les matériaux hybrides synthétisés à partir de NBATES (3-(triéthoxysilylpropyl)-4-nitrobenzamide) ont montré des résultats prometteurs : sous irradiation UV à 254 nm, le taux de relargage d’une molécule modèle est en effet deux fois plus élevé qu’en absence de lumière. Pour les hybrides élaborés à partir de MCTES (O-4-methylcoumarinyl-N-[3-(triéthoxysilyl)propyl]carbamate), les meilleurs résultats ont été obtenus avec une irradiation UV à 365 nm. Les groupes fonctionnels photosensibles présents dans les hybrides de type talc permettent en effet de rendre les composites photosensibles. Ces résultats prometteurs pourront être développés par la suite pour des applications dans le domaine agricole.

This work is devoted to the development of materials allowing the controlled release of molecules of interest. In the first part of this project, syntheses of organic-inorganic hybrids having a talc type structure were carried out with different silica sources, which induces variable crystallinity and polycondensation of silicic species. These hybrids were then characterized. The folic acid (molecule of interest) once added to the synthesis medium was encapsulated into the hybrid. The incorporation of folic acid does not induce significant changes in the structure of the hybrids formed. The different characterization techniques have shown that the folic acid is not very mobile in the structure and is therefore well encapsulated in the interlayer space of the hybrids. The hybrids showed a fast releasing kinetics, both in water or in a model soil. Hybrids prepared from N2TMS (N- [3-(trimethoxysilyl))propyl]ethylenediamine) showed the fastest release, while those synthesized with C16TMS (Hexadecyltrimethoxysilane) exhibited the slowest releasing kinetics due to the highly hydrophobic nature of the organic chain of the hybrid. The second part of the thesis was focused on finding and testing materials potentially active in the photo-controlled release of active molecules. The hybrid materials synthesized from NBATES (3-(triethoxysilylpropyl)-4- nitrobenzamide) have shown promising results: under UV irradiation at 254 nm, the quantity released of a model molecule was indeed two times higher than that measured in the absence of light. For the hybrids synthesized from MCTES (O-4-methylcoumarinyl-N-[3- (triethoxysilyl)propyl]carbamate), the best results was obtained under UV irradiation at 365 nm. The photosensitive functional groups present in the talc type hybrids made possible to obtain photosensitive composites. These promising results are the base for further developments in agricultural applications.