Traitement des eaux contenant de la tétracycline avec la laccase de Trametes Versicolor immobilisée sur des monolithes de silice macroporeux

Treatment of waters containig tetracycline with immobilised laccase from trametes Versicolor on silica monoliths

• Auteur / Autrice : Sher Ahmad
• Direction : José G. Sanchez Marcano, Marie-Pierre Belleville
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Génie des procédés
• Date : Soutenance le 09/12/2020
• Etablissement(s) : Montpellier
• Ecole(s) doctorale(s) : École Doctorale GAIA Biodiversité, agriculture, alimentation, environnement, terre, eau (Montpellier ; 2015-...)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut Européen des membranes (Montpellier)
• Jury : Président / Présidente : Eric Dubreucq
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : José G. Sanchez Marcano, Marie-Pierre Belleville, Eric Dubreucq, Estelle Couallier, Pedro Lozano
• Jury : Rapporteur / Rapporteuse : Estelle Couallier, Pedro Lozano

Mots clés

Mots clés contrôlés

Eau -- Épuration

Laccase

Matériaux poreux

Mots clés libres

Monolithes en silice

Laccase

Traitement de l'eau

Modélisation et simulation

Silica monoliths

Laccase

Water treatment

Modelling and simulation

Résumé

Dans ce travail de recherche, des monolithes en silice présentant une très grande porosité (83 %), une double distribution de taille de pores (des macropores de diamètre 20 μm et des méseopores de diamètre 20 nm) et une très grande surface spécifique (370 m2 g-1) ont été utilisés comme supports pour immobiliser une laccase de Trametes versicolor par greffage covalent avec du glutaraldéhyde. Les monolithes enzymatiques ont été utilisés pour dégrader la tétracycline (TC) en solution aqueuse dans un réacteur de configuration tubulaire type ''Flow Through Reactor'' avec recyclage. Au cours des 5 premières heures de réaction à pH 7 ; 40 à 50 % de la TC a été dégradée, puis un seuil a été atteint. Une des hypothèses pouvant expliquer ce comportement est un éventuel manque de co-substrat (oxygène) à proximité des sites catalytiques. Des monolithes enzymatiques ont été utilisés pendant 75 h de fonctionnement séquentiel sans perte d'activité. L'efficacité de la dégradation de la TC a pu être simulée à travers un modèle mathématique construit en couplant la cinétique de la réaction (Michaelis-Menten) avec un bilan matière en régime dynamique. Les résultats de la simulation ont révélé que le procédé global est contrôlé par la cinétique enzymatique mais que la taille des monolithes pouvait être adaptée pour dégrader 100 % de la CT en un seul passage à travers un monolithe.

In this research work, silica monoliths with high porosity (83 %), double pore size distribution (20 μm and 20 nm macro- and mesopores diameters, respectively) and high surface area (370 m2 g-1) have been used as solid supports to immobilize a laccase from Trametes versicolor by covalent grafting with glutaraldehyde. Enzymatic monoliths were applied to degrade tetracycline (TC) in aqueous solutions in a tubular “Flow Through Reactor” configuration with recycling. During the first 5h of reaction at pH 7, 40–50% of TC was degraded, and then a threshold was reached. One of the hypotheses explaining this behaviour is a possible co-substrate lack (oxygen) near catalytic sites. Enzymatic monoliths were used during 75 h of sequential operation without losing activity. A mathematical model built coupling the Michaelis-Menten reaction kinetics with a dynamic mass balance allowed computing TC degradation efficiency. Simulation results revealed that the global process is controlled by the enzymatic kinetics but the monolith size could be adapted to degrade 100 % TC in a single pass.