Study of Dense Assemblies of Active Colloids : collective Behavior and Rheological Properties
Étude d’assemblées denses de colloïdes auto-propulsés : comportement collectif et propriétés rhéologiques
Résumé
In the last decades, active matter has stepped up from a fascination about mesmerizing animal collective movements to well-controlled experiments in the laboratory. Abiotic active systems have been used as a model to develop new knowledge in non-equilibrium physics and it has been done extensively in rather dilute systems. However, investigation in crowded conditions is still lacking especially in experiments. This leads to the key objective of this study: to perform an experimental investigation of active systems at high density and relate the observation to our knowledge in glassy physics. Besides, by considering such a system as a new kind of active material, we also aim to investigate it via microrheology. In both cases, the main question is to examine how activity influences a system whose passive counterpart is already out of equilibrium.Our experimental system is a monolayer of gold-platinum Janus colloids, which become self-propelled upon adding a solution of hydrogen peroxide (H2O2). The monolayer is slightly inclined to cause an in-plane density gradient. We characterize the activity level from the sedimentation length and define an effective temperature, which monotonically increases with H2O2 concentration. With this setup, we can investigate a full range of densities from dilute, to ergodic supercooled, to nonergodic glass regime. We find that standard glassy physics describes well the active supercooled regime provided the replacement of the temperature by the effective one. However, beyond the glass transition, we find that relaxation responds nonmonotonically to activity. We observe a dramatic slowdown of the relaxation when particles become weakly self-propelled; followed by faster relaxation at high enough activity level. By analyzing correlation of displacement orientations, we propose that directed motion makes cage exploration less efficient and thus slows down cooperative relaxation compared to a passive glass. We, therefore, name this phenomenon "Deadlock from the Emergence of Active Directionality (DEAD)”.To perform microrheology, we apply two types of actuation on a probe particle immersed in the sediment. The first actuation is a small amplitude oscillation controlled by optical tweezers. The resulting complex shear modulus gives us a hint that activity makes the sediment more elastic. However, activity-dependent interaction between the optical tweezers and the colloids makes us suspect the result. We thus switch to gravitational force to pull the probe through the sediment. We first find that there is a flux of colloids that pushes the probe forward, and that this flux is weaker in the active system. This can be understood by the sedimentation length and it results in a stark difference in the probe falling motion. Next, we find that the advection of the colloids around the probe quantitatively agree with a Stokes flow. This leads to a possibility to extract an effective viscosity. As we need a better-controlled setup, we develop a magnetic microrheometer for our future studies. We also started a numerical investigation using a model of active Brownian particles. Unlike in experiment, we can precisely fix the density in simulation. We found a motility induced phase separation at moderate densities and high propulsion forces. Apart from this, the simulation well agrees with our experimental result at least up to the supercooled regime. In this way, we can study the glassy regime where we expect the DEAD phenomenon and gain a better insight into the active glassy system
Au cours des dernières décennies, la matière active est passée de la fascination pour des mouvements collectifs animaux à des expériences bien maîtrisées en laboratoire. Des systèmes actifs abiotiques ont été utilisés comme modèle pour développer de nouvelles connaissances en physique hors équilibre. Ces études ont été principalement réalisées dans des systèmes plutôt dilués. Cependant, l'étude du régime dense reste à faire, en particulier expérimentalement. Ceci conduit à l'objectif principal de cette étude: réaliser une étude expérimentale des systèmes actifs à haute densité et relier ces observations à la physique des verres. Par ailleurs, nous considérons un tel système comme un nouveau type de matériau actif que nous étudions par microrhéologie. Dans un cas comme dans l'autre, la question principale est d'examiner l'influence de l'activité sur un système déjà hors équilibre quand il est passif.Notre système expérimental est une monocouche de colloïdes Janus or-platine, qui s'autopropulsent en présence de peroxyde d'hydrogène (H2O2). La monocouche est légèrement inclinée ce qui provoque un gradient de densité dans le plan. Nous caractérisons le niveau d'activité à partir de la longueur de sédimentation et définissons une température effective, qui augmente de façon monotone avec la concentration de H2O2. Grâce à cette configuration, nous pouvons étudier toute la gamme de densité : dilué, liquide surfondu ergodique, verre non ergodique. Nous constatons que la physique des verres décrit bien le régime surfondu même actif à condition que la température soit remplacée par la température effective. Cependant, au-delà de la transition vitreuse, nous observons une réponse non monotone de la relaxation à l'activité. La relaxation ralentit spectaculairement lorsque les particules deviennent faiblement autopropulsées ; mais accélère à des niveaux d'activité suffisamment élevés. En analysant la corrélation des orientations de déplacement, nous proposons que le mouvement dirigé rend l'exploration de la cage moins efficace et ralentit ainsi la relaxation coopérative par rapport à un verre passif. Nous nommons ce phénomène «Deadlock from the Emergence of Active Directionality (DEAD)». Afin de réaliser une étude microrhéologique, nous appliquons deux types de stimulus mécanique sur une particule sonde immergée dans le sédiment. Le premier est une oscillation de faible amplitude contrôlée par des pinces optiques. Le module de cisaillement complexe résultant nous apprend que l'activité rend le matériau plus élastique. Cependant, une interaction dépendant de l'activité entre le piège optique et les colloïdes nous fait questionner ce résultat. Nous passons donc à un stimulus gravitationnel pour tirer la sonde à travers le sédiment. D'abord, nous constatons qu'un flux de colloïdes pousse la sonde vers l'avant et que ce flux est moins important dans un sédiment actif. Cela peut être expliqué par les différences de longueur de sédimentation et il en résulte une différence marquée dans le mouvement de la sonde. Nous constatons ensuite que l'advection des colloïdes autour de la sonde correspond quantitativement à un écoulement de Stokes. Cela ouvre la possibilité d'extraire une viscosité efficace. Comme nous avons besoin d'une configuration mieux contrôlée, nous développons un microrhéomètre magnétique pour de futures études.Nous commençons également une étude numérique à l'aide d'un modèle de particules browniennes actives. Contrairement à l'expérience, nous pouvons en simulation fixer avec précision la densité. Nous trouvons une séparation de phases induite par la motilité à des densités modérées et des forces de propulsion élevées. En dehors de cela, la simulation correspond bien à nos résultats expérimentaux jusqu'au régime surfondu. Nous pouvons ainsi étudier le régime vitreux où nous attendons le phénomène DEAD et obtenir une meilleure compréhension des système vitreux actif
Origine : Version validée par le jury (STAR)